【摘 要】
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肿瘤标志物是早期癌症诊断的重要指标之一。电化学免疫传感分析作为一种新型的分析方法,具有灵敏性高、选择性好、检测迅速等优点,对肿瘤标志物的检测有重要意义。将具有良好
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肿瘤标志物是早期癌症诊断的重要指标之一。电化学免疫传感分析作为一种新型的分析方法,具有灵敏性高、选择性好、检测迅速等优点,对肿瘤标志物的检测有重要意义。将具有良好催化性、导电性等出色性能的纳米材料应用于电化学免疫传感器的构建中,能够有效提升电化学免疫传感器的灵敏性、稳定性等性能。本论文将负载纳米银的多孔纳米复合材料应用于电化学免疫传感器,设计并构建了两种不同的电化学免疫传感器并用于对肿瘤标志物的检测。具体研究内容如下:1、设计并制备了一种夹心型电化学免疫传感器,具体是以金纳米粒子(Au NPs)为基底材料,以负载银纳米粒子(Ag NPs)的微孔碳球(CS)间隔的氯高铁血红素功能化石墨烯(Hemin/r GO)纳米复合材料(Ag NPs@CS-Hemin/r GO)为检测抗体标记物,实现对癌胚抗原(CEA)的灵敏检测。Au NPs具有良好导电性和生物相容性,可以加速电极界面上的电子传递,提高对捕获抗体的负载能力。Hemin作为一种类过氧化物酶,对H2O2的还原具有良好的催化能力,Ag NPs@CS作为间隔器插入到Hemin/r GO片层中,可以有效克服石墨烯的不可逆堆叠,形成复杂的多孔结构,复合而成的Ag NPs@CS-Hemin/r GO作为检测抗体标记物,具有大的工作表面积和高的材料利用率,提高了对H2O2还原的催化能力,有效地放大电流信号。响应电流信号值与CEA浓度对数值的线性范围为20 fg m L-1到200 ng m L-1,最低检测限为6.7 fg m L-1。该免疫传感器具有良好的重现性、选择性和稳定性。2、设计并制备了一种超灵敏的电化学免疫传感器用于对甲胎蛋白(AFP)的检测。设计制备了负载钯银合金纳米枝晶(Pd Ag NDs)的钴-铁普鲁士蓝衍生物(Co Fe PBA)纳米复合材料(Pd Ag NDs@Co Fe PBA),并将其作为检测抗体标记物。在Pd Ag NDs与Co Fe PBA的协同作用下,Pd Ag NDs@Co Fe PBA得到了良好的导电性和良好的催化活性,具有较高的比表面积和适宜的生物相容性。利用具有良好导电性和生物相容性的金纳米粒子作为传感平台,加速电极表面的电子传递,固定捕获抗体。由此,设计的电化学免疫传感器对AFP的检测范围是100.0 fg m L-1到200.0 ng m L-1,最低检测限为33.3 fg m L-1。此外,该免疫传感器具有良好的重现性、稳定性和选择性。
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