氢气在化工、能源、电子电器等领域具有重要应用。然而,氢气泄露也会带来生产安全问题。基于烯/炔基的有机吸氢剂可在常温常压下不可逆吸氢,是制备吸氢材料的首选材料。其中,Pd-C/DEB粉末常温常压吸氢量高,是当前的研究热点,但其存在不易成型等问题,这使其应用受到较大限制。因此,需要研制成型与吸氢量兼得的室温不可逆吸氢材料。本论文提出将DEB和催化剂负载或复合到可成型的石墨烯气凝胶和发泡聚氨酯三维多孔基材中,利用多孔结构增加氢气的扩散与渗透,以期在实现较高吸氢性能的同时,获得可成型的吸氢材料。首先,针对活性炭不易成型的问题,制备了三维多孔石墨烯气凝胶（GA）负载纳米钯催化剂和DEB的吸氢复合材料（Pd-GA/DEB）。研究发现冷冻对于消除石墨烯水凝胶内部残余应力具有重要作用,在90%应变下,GA抗压强度可达60 k Pa;通过浸渍-还原法在GA表面负载不同含量的纳米钯催化剂,发现钯纳米粒子的粒径为2-5 nm,分布比较均匀,存在部分氧化,钯负载量为41 wt%时,有效催化成分Pd~0最高为82%;氢气吸附测试结果显示Pd-GA/DEB复合材料的吸氢量与Pd负载量和Pd~0含量成正比,钯负载量为41 wt%时,吸氢量可达215 cm~3/g。其次,针对不规则狭缝环境的应用需求,制备了富含烯/炔基的聚氨酯（PU）发泡吸氢材料。通过对不同单体比例聚氨酯固化动力学和发泡特性进行研究,确定了异氰酸酯基与羟基摩尔比为4:1;向PU（或PUF）原液中混入Pd-C/DEB（或Pd-C）粉末制备了可成型的PU/Pd-C和PU/Pd-C/DEB吸氢复合材料。结果表明,混入Pd-C填料后基体固化成型性较差,但其吸氢性能较好,而混入Pd-C/DEB填料,由于PU基体固化交联程度较高,使得PU/Pd-C/DEB吸氢性能反而降低。最后,对以上制备的Pd-GA/DEB和PU/Pd-C/DEB两种吸氢复合材料进行比较,发现得益于GA三维多孔结构、高Pd负载量和高Pd~0含量,Pd-GA/DEB实现了可成型和高吸氢性能,但其力学性能尚待改善;PU/Pd-C/DEB具有很好的成型性,但受制于基体对氢气的阻隔,难以达到与Pd-C/DEB相当的吸氢量。综上,本文设计制备三维多孔基体吸氢复合材料的方法和经验,为解决DEB高吸氢性能和可成型性矛盾问题提供了参考。