氢能是最具应用潜力的可再生能源之一,然而,储氢技术是制约氢能持续发展的主要瓶颈。目前,固态储氢技术由于其高安全性、高储氢密度等优势受到了广泛的关注。在众多固态储氢材料中,配位氢化物具备良好的发展前景,特别是LiAlH4,储氢容量高和初始放氢温度较低的特点让它成为了满足储氢材料商业应用条件的有利候选者,但是,LiAlH4依旧存在高热力学稳定性和吸放氢缓慢等缺陷。本文以LiAlH4作为主要研究对象,分别探究了机械球磨法和催化掺杂法对其放氢性能的优化改善作用并结合传统动力学方法和优化动力学方法获取了 LiAlH4两步分解反应的所有动力学参数,建构了完善的热解动力学模型。此外,深入研究了单质Fe、Fe2O3及Fe-Fe2O3复合物的加入对LiAlH4放氢特性的影响,并通过实验和理论计算的方法阐述了其内在的调控机制。由于LiAlH4第三步分解反应的起始温度大于350℃,不利于其实际应用,因此,本文主要谈论其前两步分解反应,研究内容如下:（1）利用机械球磨法制备了球磨30分钟和球磨60分钟的LiAlH4试样。球磨过程中LiAlH4会发生部分分解,生成少量的Li3AlH6和Al。随着球磨时间的增长,样品的总放氢量逐渐减小,样品的起始分解温度也发生了一定程度的下降。另外,基于Coatsand Redfern（CR法）和Masterplot图像法可知,幂函数法则及成长和形核模型是LiAlH4两步分解反应的最佳机理函数。纯LiAlH4试样的两步分解反应的活化能值分别为57.79 kJ/mol和127.94 kJ/mol,而球磨60分钟的试样,其第二步分解反应的活化能值降低了约36%。此外,通过遗传算法得出体系的动力学参数,实验数据与拟合曲线吻合度较好。（2）分别将不同含量的单质Fe和Fe2O3引入LiAlH4,制备出LiAlH4-Fe和LiAlH4-Fe2O3复合体系。与直接球磨的试样相比较,在放氢量方面,LiAlH4-Fe复合体系的总放氢量有所提升,而LiAlH4-Fe2O3复合体系的总放氢量却明显下降;在初始放氢温度方面,LiAlH4-Fe2O3复合体系的温度显著下降。此外,复合体系的吸（放）热效应方面,LiAlH4-Fe2O3复合体系发生了峰重叠现象,大幅度降低了分解反应的放热量,提高了放氢过程的安全性。在调控机制方面,单质Fe的加入可以降低[AlH6]3-基团的稳定性并削弱Al-H键的强度,有利于放氢反应的发生;而Fe2O3的加入则能够附着在基体表面,为H原子的扩散提供更多通道,有利于氢气的释放。（3）将不同含量的Fe-Fe2O3复合物引入LiAlH4,制备出LiAlH4-Fe-Fe2O3复合体系。少量复合物的添加即可显著提升体系的放氢特性,当Fe-Fe2O3混合物的添加量为3 wt%时,复合体系的放氢量可达6.70 wt%且起始脱氢温度降为400 K。此外,根据XRD结果可知,单质Fe能溶于Li3AlH6的晶格中,并与Al元素相互吸引,生成金属间化合物。而Fe2O3则能与Al反应生成Al2O3,Al2O3常作为催化剂载体,Fe-Al2O3复合物可作为活性位点,提供更多H原子扩散通道。