【摘 要】
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在化工生产、材料合成以及生化分析等过程中,样品溶液的目标组分浓度对检测、合成的准确性及时间成本等有重要的影响。在样品溶液进行正式检测、反应前,提高目标组分的浓度,可提高反应灵敏度、检测准确性以及减少试剂消耗量等。光热驱动蒸发具有响应速度快、灵敏度高等优点,在微流控技术领域展现出良好的应用前景。然而,将光热驱动蒸发应用于微流控芯片的样品浓缩还存在微通道内蒸汽传输受限、两相流动不稳定等问题。因此,开发
【基金项目】
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国家自然科学青年基金项目(No.51906023); 国家自然科学杰出青年基金项目(No.51925601); 国家自然科学基金创新研究群体项目(No.52021004)
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在化工生产、材料合成以及生化分析等过程中,样品溶液的目标组分浓度对检测、合成的准确性及时间成本等有重要的影响。在样品溶液进行正式检测、反应前,提高目标组分的浓度,可提高反应灵敏度、检测准确性以及减少试剂消耗量等。光热驱动蒸发具有响应速度快、灵敏度高等优点,在微流控技术领域展现出良好的应用前景。然而,将光热驱动蒸发应用于微流控芯片的样品浓缩还存在微通道内蒸汽传输受限、两相流动不稳定等问题。因此,开发高效光热蒸发层和设计新型相变浓缩微流控芯片对提升基于光热致相变样品浓缩性能至关重要。针对现有光热驱动蒸发样品浓缩存在的问题,本文设计和制备了一种多孔光热膜分离式微流控芯片应用于样品浓缩。该芯片由一个微流道和多孔光热蒸发层构成,即微流道的一侧壁面被多孔光热蒸发层替代,而蒸发层另一侧直接面向周边大气环境。当光照射到光热蒸发层时,通过光热效应产生热量提升了样品的温度,促使溶剂蒸发,产生的蒸汽直接通过多孔光热蒸发层排向周边环境,有效避免了传统蒸发浓缩存在的蒸汽传输受限和两相流不稳定性问题。由此可见,多孔光热蒸发层的设计制备及其蒸发特性是该新型样品浓缩微流控芯片的核心。因此,本文以多孔光热蒸发层为线索开展研究。获得的主要成果如下:(1)以商用碳纸作为多孔光热蒸发层设计和制备了膜分离式样品浓缩微流控芯片,研究了光照强度、液相流量、样品溶液浓度、多孔层厚度和微通道尺寸对芯片浓缩性能的影响。实验结果表明多孔光热蒸发膜分离式微流控芯片可有效实现样品的蒸发浓缩。此外,研究发现光照强度影响光热转换产热量,进而影响溶液温度;光照强度越大,温度越高,强化溶液蒸发,浓缩因子提高。对液相流量影响,液相流量越小,样品停留时间越长,提升了样品的蒸发量,浓缩因子越高。样品浓度改变会影响溶剂分子的蒸发,随着溶液浓度的提高,溶剂蒸发速率降低,使得浓缩因子降低。对于蒸发层厚度的影响,随着多孔层厚度的增大,浓缩因子增大。此外,随着微流道高度的增大,浓缩因子降低。(2)提出了一种以盐模板法制备具有高效光热性能的PDMS多孔薄膜。通过选择不同的盐类物质作为牺牲模板,可实现PDMS多孔薄膜孔隙结构的调控。对所制备的PDMS多孔薄膜进行了表面微观形貌、孔隙结构、吸光度、光热蒸发效率以及表面润湿性的表征和分析。研究发现,在200-800 nm波长范围内,PDMS多孔薄膜吸光度是商用碳纸的三倍。当以200 m W/cm~2的光照强度分别照射碳纸和PDMS多孔薄膜时,PDMS多孔薄膜的光热蒸发效率比商用碳纸高将近30%,表面PDMS多孔薄膜具有更好的吸光性能和光热转化性能。通过“等离子体活化—PVA化学嫁接”方法表面改性后的PDMS材料可呈现出较长时间的亲水性质。(3)将制备的PDMS多孔薄膜作为多孔光热蒸发层,研究表明基于PDMS多孔光热蒸发层微流控芯片的浓缩性能优于传统的商用碳纸。研究了PDMS多孔光热蒸发层孔隙结构、光照强度、液相流量以及样品浓度对浓缩性能的影响。实验结果表明,多孔材料表面的薄层结构会对样品溶液的输运产生负面的影响,而当多孔材料厚度较大而内部孔隙较小时,过小的孔隙结构会导致溶质从多孔层向流道内的传输阻力增大,降低了溶剂分子的蒸发速率。以C6H5Na3O7为牺牲模板制备的多孔光热蒸发层,由于其具有较大的孔体积和孔隙尺寸,更利于物质传输,从而展现最优的浓缩性能。当光照强度为200 m W/cm~2,液相流量为5μL/min时,芯片可在10 min内取得接近4的浓缩因子,能够满足化工生产、材料合成以及生化分析等过程对样品溶液浓缩预处理的要求。
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