【摘 要】
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由于价格低廉、无毒及优异的光催化能力等优点,使用二氧化钛（TiO2）光催化技术解决能源短缺,环境污染等全球性难题方面具有极其深远的发展前景。但是由于TiO2是一种带隙较宽的半导体（约为3.2 e V）,只能吸收紫外光（约占太阳光的5%）,且光生载流子极易耦合,导致了TiO2的光催化效率较低。近几年来,通过拓宽TiO2的光响应范围、降低光生载流子的耦合几率以提高TiO2光催化效率的报道非常多,其中元
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由于价格低廉、无毒及优异的光催化能力等优点,使用二氧化钛（TiO2）光催化技术解决能源短缺,环境污染等全球性难题方面具有极其深远的发展前景。但是由于TiO2是一种带隙较宽的半导体（约为3.2 e V）,只能吸收紫外光（约占太阳光的5%）,且光生载流子极易耦合,导致了TiO2的光催化效率较低。近几年来,通过拓宽TiO2的光响应范围、降低光生载流子的耦合几率以提高TiO2光催化效率的报道非常多,其中元素掺杂、形貌尺寸调控以及异质结的构建都是非常有效的方法。本课题以高温还原传统的TiO2---黑色TiO2(B-TiO2或TiO2-x)为基本构筑材料,分别通过异质结的构建和多元素的掺杂制备不同类型的TiO2基复合材料。并研究了在模拟自然光条件下催化剂光催化去除污染物的能力。具体研究内容如下:（1）RGO/B-TiO2/2D-ZIF-8三元复合材料的制备及其光催化去除污染物的研究首先通过溶剂热法制备了TiO2纳米片,经高温煅烧还原制备了分散性良好的B-TiO2纳米片,然后在简单的水热条件下与氧化石墨烯（GO）组装获得了RGO/B-TiO2二元复合材料,最后通过机械搅拌将聚乙烯吡络烷酮（PVP）修饰的2D-ZIF-8与RGO/B-TiO2结合在一起,成功的制备了RGO/B-TiO2/2D-ZIF-8三元复合材料。利用傅里叶红外光谱（FT-IR）、X射线衍射光谱（XRD）、X射线光电子能谱（XPS）、扫描电子显微镜（SEM）和透射电子显微镜（TEM）对材料的结构及形貌进行表征。通过紫外-可见漫反射光谱、荧光光谱、瞬态/稳态荧光光谱、电化学阻抗谱图等测试方法研究了催化剂的吸光性能、电子和空穴的分离及输运性能。最后,通过在可见光照射下进行三元复合材料光催化降解亚甲基蓝（MB）和盐酸强力霉素（DH）的实验评估了其光催化性能。测试结果表明,RGO/B-TiO2/2D-ZIF-8光催化降解MB和DH的速率常数为0.0232 min-1和0.0118 min-1,分别是B-TiO2的3.3和2.68倍。在此基础上提出了该三元复合材料中光生载流子的转移路径和光催化机理。（2）S2-和Sn4+共掺杂的N-TiO2-x纳米颗粒的制备及其光催化同时降解多种污染物的研究以尿素为N源,通过溶剂热法成功的将N元素引入到TiO2纳米颗粒的晶体结构中,得到了尺寸约为7.7 nm的N-TiO2,接着与等量的硼氢化钠研磨混合后高温煅烧,获得了N-TiO2-x纳米颗粒。最后将N-TiO2-x加入到含有Sn4+和S2-的前驱体溶液中,通过一步水热法制备了S2-和Sn4+共掺杂的N-TiO2-x纳米颗粒(Sn4+/S2-/N-TiO2-x NPs)。利用XRD、XPS、SEM、TEM、紫外-可见漫反射光谱、荧光光谱、瞬态/稳态荧光光谱、电化学阻抗谱图、光电流瞬态响应谱图等测试方法对材料的结构、吸光性能及光生载流子的分离、转移能力进行表征。并在可见光照射下,研究了Sn4+/S2-/N-TiO2-x NPs光催化同时去除DH和Cr（VI）的性能。结果显示,Sn4+/S2-/N-TiO2-x对Cr（VI）和DH的光催化降解速率常数分别为0.0756和0.0177 min-1,是纯N-TiO2-x的11.7和5.7倍。根据测试数据,提出了Sn4+/S2-/N-TiO2-x NPs高效去除混合污染物的机理。
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