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大气中二氧化碳含量的增加导致了一系列的环境问题，备受人们关注。将二氧化碳电还原为高附加值的多碳产物是二氧化碳再利用的有效途径。在众多电催化剂中，铜基催化剂是唯一能将二氧化碳还原为多碳产物的催化剂。但是，目前铜基催化剂对多碳产物的选择性仍然较低。
本论文通过调控铜催化剂表面的关键中间体(*CO)吸附的方法来提高铜基催化剂对多碳产物的选择性。对铜表面*CO覆盖度的调控可以从两个方面进行，分别为调控*CO的吸附能力和调控表面的*CO数量。为了调控铜对*CO的吸附能力，本研究通过电沉积调控方法在金属铜催化剂上构建了丰富的晶界位点。原位红外实验和DFT理论计算结果揭示了晶界的引入能通过提高铜催化剂表面对*CO的吸附能力，有效降低了C?C耦合能垒，进而促进了二氧化碳的深度还原。因此，这种富含晶界的铜催化剂对乙烯和乙醇的法拉第效率要明显高于普通的铜催化剂，最高可达到70%。
另一方面，为了提高铜表面的*CO覆盖度，本文采用Ag/Cu串联催化剂来解耦二氧化碳电还原反应。这种银/铜(Ag/Cu)串联催化剂在较低电位(?0.7Vvs.RHE)下对乙烯的选择性达到60%，多碳产物的总选择性更是达到80%以上。原位红外光谱和控制实验结果揭示了在Ag/Cu串联催化剂中，银上产生的一氧化碳可以通过*CO溢流和气相一氧化碳扩散两种途径迁移到铜的表面，提高了铜催化剂表面的*CO覆盖度，从而显著地提高了多碳产物的选择性和生成速率。
本论文通过调控铜催化剂表面的关键中间体(*CO)吸附的方法来提高铜基催化剂对多碳产物的选择性。对铜表面*CO覆盖度的调控可以从两个方面进行，分别为调控*CO的吸附能力和调控表面的*CO数量。为了调控铜对*CO的吸附能力，本研究通过电沉积调控方法在金属铜催化剂上构建了丰富的晶界位点。原位红外实验和DFT理论计算结果揭示了晶界的引入能通过提高铜催化剂表面对*CO的吸附能力，有效降低了C?C耦合能垒，进而促进了二氧化碳的深度还原。因此，这种富含晶界的铜催化剂对乙烯和乙醇的法拉第效率要明显高于普通的铜催化剂，最高可达到70%。
另一方面，为了提高铜表面的*CO覆盖度，本文采用Ag/Cu串联催化剂来解耦二氧化碳电还原反应。这种银/铜(Ag/Cu)串联催化剂在较低电位(?0.7Vvs.RHE)下对乙烯的选择性达到60%，多碳产物的总选择性更是达到80%以上。原位红外光谱和控制实验结果揭示了在Ag/Cu串联催化剂中，银上产生的一氧化碳可以通过*CO溢流和气相一氧化碳扩散两种途径迁移到铜的表面，提高了铜催化剂表面的*CO覆盖度，从而显著地提高了多碳产物的选择性和生成速率。