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NOx种类较多,大气中NOx主要指NO和NO2,NOx是形成酸雨和光化学烟雾的主要因素,对人类健康和生态环境危害较大,有必要开发高效的NOx处理技术。低温等离子体技术作为一种新型气态污染物的净化措施,其内部空间的活性物质可以与气态污染物反应转化为无害物质,低温等离子体技术具有较高的去污能力和同时处理多种污染物的优势。本文开展了低温等离子体技术处理不同气氛中NO的实验研究,并利用气体放电的发射光谱对放电空间中活性物质进行诊断,探索了大气压下气体的放电机理和不同气氛中NO转化的化学反应机理。本文主要研究工作如下:
(1)介绍了大气压下介质阻挡放电的特点及其应用领域,并探讨了大气压下获得均匀放电的技术路径;对比分析了介质阻挡放电的各种诊断方式,得出了介质阻挡放电发射诊断具有装置简单、对放电体系无干扰且可以测量较多参数的特点。
(2)建立了大气压下介质阻挡放电发射光谱诊断的实验平台,利用光纤光谱仪采集气体放电的发射光谱,分析了放电频率、激励电压峰峰值和气体体积流量对发射光谱强度的影响规律。研究结果表明,Ar/N2混合气放电时,观察到潘宁效应;发射光谱强度随着激励电压峰峰值的升高而升高;相同放电功率时发射光谱强度随气体体积流量增大变化不明显。
(3)开展了低温等离子体技术处理不同气氛中NO的实验研究,分析了气体组分、冷却条件和激励电压峰峰值对NO转化效率的作用规律。研究结果表明,NO/N2混合气放电时,NOx浓度随着激励电压峰峰值的升高而降低,NO转化率随激励电压峰峰值升高而升高;NO/Ar/N2混合气放电时,与NO/N2混合气放电相比,N2的第二正带(C3IIu→B3IIg)发射光谱强度显著增强;相同激励电压峰峰值时,含Ar气氛中NO转化率大于无Ar气氛中NO转化率;NO/O2/N2混合气放电时,冷却环境下有利于NO转化率的升高和O3的生成,O3生成浓度随激励电压峰峰值升高而升高,自然环境下O3生成浓度随激励电压峰峰值升高先上升后下降;NO/C3H6/O2/N2混合气放电时,C3H6初始浓度越大,NO转化率越高,NOx浓度随激励电压峰峰值升高下降明显。
(4)研究了不同气氛中NO的低温等离子体化学反应机理。NO/N2气氛中NO通过还原为N2的方式得以转化,N是NO还原为N2的主要因素;NO/O2/N2气氛中,NOx浓度变化不明显,NO主要通过氧化为NO2的方式得以转化;NO/O2/N2气氛中添加C3H6时,气氛氧化性显著增强,NO转化率增大,NOx通过氧化为硝酸类物质的方式得以转化。