【摘 要】
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本文选择一种不对称的双功能吡啶羧酸类配体(2-(4-吡啶基)对苯二甲酸(H2pta))作为配位基元,与主族金属(Ⅲ)离子在溶剂热条件下合成了一例多功能的In-MOF,在进行结构分析和表征的基础上,对其荧光传感及气体吸附分离性质进行了探索,具体内容如下:1.以2-(4-吡啶基)对苯二甲酸(H2pta)为有机配体,金属In(Ⅲ)为配位中心,采用溶剂热法成功制备了一例铟金属-有机框架材料H3O[In3(
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本文选择一种不对称的双功能吡啶羧酸类配体(2-(4-吡啶基)对苯二甲酸(H2pta))作为配位基元,与主族金属(Ⅲ)离子在溶剂热条件下合成了一例多功能的In-MOF,在进行结构分析和表征的基础上,对其荧光传感及气体吸附分离性质进行了探索,具体内容如下:1.以2-(4-吡啶基)对苯二甲酸(H2pta)为有机配体,金属In(Ⅲ)为配位中心,采用溶剂热法成功制备了一例铟金属-有机框架材料H3O[In3(pta)4(OH)2]·10H2O(MOF1)。结构分析表明,MOF 1是基于线性In3(COO)4(OH)2团簇连接形成的三维框架材料,结构中存在开放的一维孔道,孔道横截面为11.6 A × 13.4 A,有效孔隙率为33.5%,其三维结构的拓扑符号为(43)2(41862483)。MOF 1中存在两种类型的完全失去质子的pta2-连接体,其中一种配位模式中的吡啶基N原子未与In3+离子配位,作为功能化位点悬挂在孔道的内侧。热重结果发现,MOF 1的热分解温度高达350℃,表明MOF 1具有优异的热稳定性。2.MOF 1不仅在水中可以稳定存在5天,而且在pH=1至pH=13的酸碱溶液中能够稳定存在一天,表明MOF1具有良好的水稳定性和酸碱稳定性。荧光测试结果表明:MOF1有较强的固态荧光发射,可通过荧光猝灭效应实现对Fe3+离子的高灵敏度检测,计算得到猝灭常数Ksv为12205 M-1;同时,MOF 1可重复使用5次,具有良好的可回收性。据此分析,MOF1是一种高选择性和可回收性的荧光传感器用于水中Fe3+离子的传感检测。3.基于MOF 1结构中的孔道特点,本文对MOF 1的气体吸附分离性能进行了研究。在77 K、1 atm时,N2最大吸附量为170 cm3/g,MOF 1不但表现出可逆的Ⅰ型吸附行为,而且在解吸过程中出现了明显的迟滞现象,其原因是相对狭窄的孔隙阻止了气体的逸出。为了进一步研究MOF 1在气体捕获和分离中的潜在应用,测试获得了 CO2和CH4在1atm下、273和298K的吸附等温线。在273 K时MOF1对CO2和CH4吸附量分别为94.45和24.25 cm3/g、298K时对CO2和CH4的吸附量的分别45.75和4.85 cm3/g。利用理想吸附溶液理论(IAST)计算了298K下CO2/CH4二元混合物在CH4上的分离选择性,发现CO2/CH4混合物的模拟选择性范围为10-60。与之前的多孔MOFs相比,MOF 1的选择性值较为突出。最后,在接近零覆盖时,理论计算得到CO2和CH4的Qst值分别为38.6和33.8 kJ·mol-1,说明MOF 1骨架与气体分子之间有很强的相互作用。研究结果为开发新型多孔功能材料提供了重要的理论和实践经验。
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