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过渡族金属二硫属化合物有着与铜氧化物高温超导体和铁基超导体类似的层状结构。由于其准二维特性,大部分母体材料同时具有电荷密度波和超导电性,且二者的关系几十年来一直存在争议。该体系基态性质不稳定,其电子能带结构对载流子浓度以及外界压力等十分敏感,改变内部化学环境或者外部条件可诱导出各种新的量子态。在本论文中,我们主要研究1T-TaS2中的Fe掺杂效应和2H-TaSe2/TaS2中的Ni/Mn插层效应。具体内容如下:
1.我们采用化学气相输运法生长出了2H-TaS2母体和低Mn(x≤0.1)插层的2H-MnxTaS2系列单晶。电输运结果表明:Mn插层降低了体系电阻率的各向异性;仅2%的:Mn插层就抑制了体系在78 K附近的电荷密度波转变,且在2 K以上温区并没有观察到超导电性,相反在低温出现了电阻率极小值;直流磁化率结果表明了体系具有强的磁各向异性;交流磁化率结果表明了体系的基态为自旋玻璃态。
2.我们用化学气相输运法生长出了2H-TaSe2母体和Ni插层的2H-NixTaSe2系列单晶(x≤0.1)。电磁性质测量结果表明,Ni插层,降低了体系的各向异性,增强了体系的超导电性;随着Ni含量的增大,超导转变温度Tc先提高后降低;Ni插层使体系在90 K,120 K附近的电荷密度波转变均向低温移动。
3.我们采用化学气相输运法成功生长出1T-TaS2母体及Fe掺杂的1T-FexTa1-xS2系列单晶(0.005≤ x≤0.225)。实验结果表明:在1T-TaS2体系中少量的Fe掺杂(x≤0.04),抑制了体系在200 K附近的公度电荷密度波相变,而对应350K附近的近公度电荷密度波转变的电阻率温度曲线出现了两到三个台阶现象,同时诱导出低温超导电性;对应x=0.02的样品,超导转变温度最高,TcOnsetmax=2.8 K;当x≥0.05时,体系的电荷密度波转变都消失了,在全温区表现出半导体行为;我们得到FexTa1-xS2体系完整的电子相图。基于第一性原理的密度泛函理论计算表明:Fe掺杂使体系的赝能隙/Mott能隙消失,Fe-3d带部分贡献费米面附近的态密度,从而使体系基态呈现金属和超导行为。