【摘 要】
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近年来,随着全球现代工农业的快速发展,导致挥发性有机物(Volatile organic compounds,VOCs)排放量与日俱增,不仅危害人类的身体健康,还严重威胁了地球上其他生物的生存,从而引起了社会的高度关注。本文以合成针铁矿为载体,分别负载CuO和ZnO金属氧化物制备CuO/α-Fe2O3和ZnO/α-Fe2O3复合催化剂,再另外以γ-Al2O3为载体,负载α-Fe203制备γ-Al2
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近年来,随着全球现代工农业的快速发展,导致挥发性有机物(Volatile organic compounds,VOCs)排放量与日俱增,不仅危害人类的身体健康,还严重威胁了地球上其他生物的生存,从而引起了社会的高度关注。本文以合成针铁矿为载体,分别负载CuO和ZnO金属氧化物制备CuO/α-Fe2O3和ZnO/α-Fe2O3复合催化剂,再另外以γ-Al2O3为载体,负载α-Fe203制备γ-Al2O3/α-Fe2O3复合催化剂,以自制的DBD反应器协同催化降解气态氯苯,并对以上催化剂进行X射线衍射仪(XRD)、X射线光电子能谱仪(XPS)、比表面积分析仪(BET)、场发射电子显微镜(FESEM)等表征测试。考察了金属氧化物负载量和煅烧温度对复合催化剂活性的影响,探究了不同系统中的氯苯初始浓度、氯苯气体流速和电源输入电压等实验参数对氯苯降解效率和能量效率的影响,探究了不同催化剂对臭氧生成量和矿化率的影响。并在尾气分析的基础上,推测出氯苯降解的可能反应途径。结果表明:采用浸渍法制备CuO/α-Fe2O3催化剂,当CuO与α-Fe2O3摩尔比为0.4,煅烧温度为450℃时,在此条件下制备的催化剂对DBD协同催化降解氯苯具有最佳效果。当氯苯初始浓度为230 mg m-3,气体流速为1.0 m3 h-1,输入电压为7 kV时,与单独DBD系统相比,该系统中氯苯降解率提高了21.7%,矿化率提高了19.5%,臭氧浓度降低了70%。结合FT-IR和GCMS图谱可知,氯苯降解产物主要为CO2、H2O和HCl,同时还含有苯甲醛、氯代烷烃、苯酚、邻氯苯酚等化合物。采用溶胶凝胶法制备ZnO/α-Fe2O3催化剂,当ZnO与α-Fe2O3摩尔比为0.5,煅烧温度为500℃时,在此条件下制备的催化剂对DBD协同催化降解氯苯具有最佳效果。当氯苯初始浓度为230 mg m-3,气体流速为1.0 m3 h-1,输入电压为7 kV时,与单独DBD系统相比,该系统中氯苯降解率提高了11.3%,矿化率提高了 9%,结合FT-IR和GCMS图谱可知,氯苯降解产物主要为CO2、H2O和HCl,同时还含有苯甲醛、氯代烷烃、苯酚、邻氯苯酚、间二氯苯、酮酸类等化合物。采用浸渍法制备γ-Al2O3/α-Fe2O3催化剂,当α-Fe2O3与γ-Al2O3质量比为0.1,煅烧温度为600℃时,在此条件下制备的催化剂对DBD协同催化降解氯苯具有最佳效果。当氯苯初始浓度为230 mg m-3,气体流速为1.0 m3 h-1,输入电压为7 kV时,与单独DBD系统相比,该系统中氯苯降解率提高了 12.5%,矿化率提高了 10.8%,臭氧浓度降低了 67%。
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