【摘 要】
：
对于负载型金属催化剂来说,一种合适的载体可以实现较小尺寸金属物种的锚定并增强金属位点暴露,这有助于负载型金属催化剂发挥其催化性能。碳材料是金属催化剂的常用载体,其中,石墨烯和碳纳米管等纳米碳材料具有机械强度高、比表面积大等优势,是作为金属催化剂载体的优质候选材料。但是,本征石墨烯和碳纳米管表面官能团少,缺乏金属物种的锚定位点,与金属相互作用力弱,不利于金属物种在其表面分散并保持较小粒径。因而,对此
论文部分内容阅读
对于负载型金属催化剂来说,一种合适的载体可以实现较小尺寸金属物种的锚定并增强金属位点暴露,这有助于负载型金属催化剂发挥其催化性能。碳材料是金属催化剂的常用载体,其中,石墨烯和碳纳米管等纳米碳材料具有机械强度高、比表面积大等优势,是作为金属催化剂载体的优质候选材料。但是,本征石墨烯和碳纳米管表面官能团少,缺乏金属物种的锚定位点,与金属相互作用力弱,不利于金属物种在其表面分散并保持较小粒径。因而,对此类碳材料进行改性来增强载体-金属相互作用,是改变其表面化学惰性的一种有效途径。在本文中,通过在碳纳米管和石墨烯材料中掺杂杂原子对其进行修饰,引入的杂原子破坏了碳纳米管和石墨烯材料原本均匀的电子分布结构,创造了大量的缺陷和活性位点,可以有效改善金属物种在其表面的分散和锚定,并且可提高负载催化剂的稳定性。具体研究内容概括如下:（1）在第一部分工作中,以NH4OH作为氮源、H2O2作为致孔剂,通过水热反应对羟基化的碳纳米管进行修饰,制备了氮掺杂多孔碳纳米管（NHCNT）。NHCNT载体中的缺陷位点上有大量的氧和氮官能团,为原子分散的Pd提供稳定的配位环境,可以很容易地将高度分散的Pd团簇和Pd原子引入并锚定在NHCNT上。制备的Pd/NHCNT催化剂对硝基芳香族化合物的还原反应具有优良的催化活性,对4-NP催化还原反应的转化频率（TOF）值高达1091.49(mmol/（mmol Pd·min）,是商业Pd/C（5.0 wt.%）催化剂的25倍,且高于目前大多数文献报道的贵金属负载型催化剂。（2）在第二部分工作中,以Hummers法制备的GO为原料,用H2O2为致孔剂对其进行水热刻蚀制备了多孔还原氧化石墨烯（HRGO）水凝胶。再用硫脲为氮源和硫源,对HRGO进行修饰,通过改变硫脲与HRGO的共混方式,制备了两种氮硫共掺杂石墨烯（NSG）。HRGO经超声破碎后与硫脲浓溶液共混,冻干后高温退火得到NSG-1,将HRGO经超声破碎后冻干,然后和硫脲固体混合高温退火得到NSG-2。两种NSG上均匀且丰富的掺杂氮和硫原子,为浸渍法负载金属提供了大量的捕获和锚定位点,使Pd金属物种相对均匀地负载在NSG表面。制备的Pd/NSG可以高效催化Na BH4还原硝基芳烃为相应芳胺,在4-NP的还原反应中,Pd/NSG-1和Pd/NSG-2的TOF值分别高达0.222(mmol/（mg cat.·min）和0.399(mmol/（mg cat.·min）,远高于商业Pd/C催化剂的TOF值(0.028（mmol/（mg cat.·min））,和绝大多数已报道的金属负载型催化剂及Pd/NHCNT催化剂的效率(TOF值为0.133（mmol/（mg cat.·min））。（3）在第三部分工作中,使用PDA对GO进行表面修饰以提高材料的金属负载能力,并负载Pd和Fe二元金属,再通过退火处理制备了Pd-Fe/NG@NC催化剂。在退火过程中,PDA转化为具有介孔结构的NC,PDA中的氮元素进入到石墨烯材料载体中。制备的Pd-Fe/NG@NC催化剂对硝基芳烃化合物的还原反应和糠醛的氧化反应,均展现出了比负载Pd（Pd/NG@NC）或Fe（Fe/NG@NC）单一金属的催化剂更好的催化活性,表明Pd-Fe双金属具有催化性能的协同增强效应。
其他文献
2020年课程标准提出词汇教学需要结合具体主题、在特定语境下开展的综合性语言实践活动。同年9月起,上海推进使用高中英语新教材,秉承单元整体设计理念,为结合主题与特定语境开展词汇教学提供良好条件。然而,在新疆内高班使用新教材进行实际词汇教学的过程中发现:新疆内高班学生存在词汇基础薄弱、词汇学习积极性不高、词汇遗忘率高、词汇的语境理解与运用困难等问题,影响学生词汇学习效果。因此,本研究以新疆内高班学生
纵览影史,无论是国外经典影片还是国内优秀佳作,场面调度是创作者在电影中常用的创作手法之一,导演利用场面调度将剧本以文字文本呈现的故事情节变成具有视觉美感并蕴含情绪内核和价值认知的电影画面,使观众在多元的传播媒介下接收到开放的信息元素,通过两者情感的不断碰撞体会导演的创作意图,引发观众的反思与共鸣。本文运用文献研究法、案例分析法以及比较研究法对在场面调度上有研究价值的文献和影片进行梳理,从符号学、构
部编本教材自2016年投入使用以来,关于对教材的讨论和研究就随之展开。部编本初中语文教材在编写之初就立意高远,践行科学编写的原则,对各个板块的设置也更加清晰,重视对学生语文核心素养的培养。文言文教学作为语文教学的重要组成部分,一直以来受到广大语文教育工作者的关注,部编本教材中的文言文预习提示对师生完成文言文的教与学具有重要意义。本论文在研究部编本初中语文教材文言文预习提示特色的基础上,对文言文预习
客户服务是企业专业化分工的产物,是商业文明的体现。在企业运营中,客服中心发挥着客户管理和品牌营销等多个方面的重要作用。在客服中心繁忙的班组管理现场,班组长需要充当监督者和教练员等多重管理角色。D公司是一家快速发展的网约车互联网平台;其客服中心主要通过在线或语音方式解决司乘双方在出行过程中遇到的各种问题。客服中心快速发展的背后暴露出班组长群体的管理能力和班组长的培训都存在严重的问题。本研究分析班组长
目的:本研究旨在通过随访研究,评估新冠疫情下居家学习前后学龄期儿童抑郁、焦虑症状的变化特征及其影响因素。方法:研究对象来源于“同济心理健康队列研究（Tongji Mental Health Cohort Study）”。2019年10月（基线）和2020年6月（随访）对湖北省武汉市某小学2-6年级在校学生进行了两次心理调查。最终纳入完成两次调查的儿童1902名。基线、随访调查分别反映了儿童居家学习
[甘州歌]为南曲曲牌名,属仙吕宫过曲,它采用了南宋时期集曲的曲牌创作手法,集[八声甘州]与[排歌]创制而成。因其产生与唐大曲《甘州》密切相关,且被广泛应用于全国4大类乐种和17类戏曲剧种、曲种中,故对研究中国传统音乐曲牌具有一定的价值。据现有文献分析发现,目前有关该曲牌的研究成果较少,且主要集中在对其词体结构、宫调体系等形态方面的研究。而这些研究无论从宏观还是微观层面均无法窥探该曲牌音乐的整体状况
所谓抗疫精神是在中国共产党的领导下和社会主义核心价值观的引领下而在抗击新冠肺炎疫情过程所形成的众志成城抗击疫情的精神,包括生命至上、举国同心、舍生忘死、尊重科学、命运与共等。基于在全社会弘扬抗疫精神的需要,目前抗疫精神已被纳入高中思想政治课中,这对培养高中生的思想政治学科核心素养有着甚为重要的意义。但是,要真正将抗疫精神融入高中生的心中,凝聚于其思想品德之中,就必须加强“抗疫精神”教学设计、切实提
伴随着我国经济社会的迅速进步和发展,社会人口老龄化的水平逐步加深。政府购买居家养老服务作为一个崭新的养老服务供给模式,集聚家庭、机构、社区养老服务优势,既充分履行了地方政府的公共服务功能,又能更好地为老年人提供专业、符合期待的养老服务,成为了当今老年人养老服务的最优选。然而,随着政府购买居家养老服务机构的增加、范围的扩大,服务质量不佳、供给种类不丰富等问题逐步彰显。究其根源,与政府购买居家养老服务
提高建筑外墙涂料的耐沾污性是建筑涂料的一个技术难点,是涂料界迫切需要解决的问题。聚二甲基硅氧烷（PDMS）有机硅聚合物具有良好的疏水性及抗污性,但是纯的D4聚合物树脂涂料重涂性不好,且价格较高;丙烯酸酯聚合物涂料具有良好的成膜性能、耐候性能和与多种表面良好的黏合性能等。本文将D4聚合物乳胶与丙烯酸酯聚合物乳胶结合在一起,使用物理共混法,以及化学接枝改性法分别制备共混硅丙聚合物乳胶及硅丙接枝聚合物乳
目的:成纤维细胞活化蛋白（fibroblast activation protein,FAP）是一种跨膜丝氨酸蛋白酶,通常表达在肿瘤微环境（the tumor microenvironment,TME）的活化成纤维细胞上,参与肿瘤的发生发展、增殖、侵袭、血管生成等进程。然而,在多项相关临床研究中发现,其对肿瘤预后的影响目前存在一定程度的争议。为进一步探讨FAP与肿瘤预后的关系,本研究采用Meta分