【摘 要】
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氮氧化物(NOx)是一种危害极大的空气污染物,会造成酸雨、光化学烟雾等严重的污染问题,其主要来源为机动车尾气。目前,最有效的氮氧化物处理技术为氨选择性催化还原(NH3-SCR)技术,该技术已经在欧洲实现商业化并且展现出较高的氮氧化物处理效率。金属负载SSZ-13是最常见的用于NH3-SCR技术的催化剂,目前Cu-SSZ-13已商业化。相对于单金属负载的Cu-SSZ-13,双金属负载的FeCu-SS
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氮氧化物(NOx)是一种危害极大的空气污染物,会造成酸雨、光化学烟雾等严重的污染问题,其主要来源为机动车尾气。目前,最有效的氮氧化物处理技术为氨选择性催化还原(NH3-SCR)技术,该技术已经在欧洲实现商业化并且展现出较高的氮氧化物处理效率。金属负载SSZ-13是最常见的用于NH3-SCR技术的催化剂,目前Cu-SSZ-13已商业化。相对于单金属负载的Cu-SSZ-13,双金属负载的FeCu-SSZ-13分子筛具有更高的水热稳定性和选择性。但其制备过程更为繁琐,尤其是铁离子很容易发生沉淀,导致其负载在分子筛上的效率很低。本文通过在合成过程中直接加入铁源,采用Cu-TEPA为模板剂和Cu源,一步合成出FeCu-SSZ-13,在合成过程中就将铁负载在分子筛上,提高了铁负载效率。对所得FeCu-SSZ-13进行了一系列表征和NH3-SCR反应评价,得到如下结果:(1)Cu-TEPA作为模板剂水热合成Cu-SSZ-13时,配合物中心离子Cu2+会被还原为铜单质,导致最终产物的铜含量过高。通过加入铁配合物,能够抑制这一还原过程,同时将铁引入分子筛。铁配合物的配体能够在合成初期保护中心铁离子,并在合成过程中将铁离子“缓释”出来参与水热合成。(2)酸处理FeCu-SSZ-13对于其在NH3-SCR反应中的高温催化性能有很大的影响,在处理后引入的B酸位点能够提供高温下NH3的吸附储存位点,所以酸处理后的催化剂虽然低温性能略有下降,但高温性能获得了极大的提升。(3)FeCu-SSZ-13的催化性能还受到铁源的影响,其中使用Na2[Fe(CN)5NO]合成的FeCu-SSZ-13具有较高的NH3-SCR催化活性。在本文的反应条件下,当反应温度为250℃~600℃时,NO转化率为100%,并且在高于350℃时,没有N2O副产物排放。
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