【摘 要】
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利用光催化水分解技术实现太阳能的高效转化,在缓解持续的能源危机和日益严重的环境污染方面具有重要意义。光催化产氧半反应（OER）涉及四电子的转移,因而成为水分解反应的瓶颈。钒酸铋（BiVO4）半导体由于优异的水氧化催化性能使其备受瞩目,然而光生载流子的快速复合问题限制了纯BiVO4的应用。本文以BiVO4半导体作为催化体系的基底,通过多种手段对催化剂进行改性以提高BiVO4光催化水氧化性能。通过一系
【基金项目】
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国家科学基金（21773096和22075119）； 甘肃省自然科学基金（21JR7RA440）；
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利用光催化水分解技术实现太阳能的高效转化,在缓解持续的能源危机和日益严重的环境污染方面具有重要意义。光催化产氧半反应（OER）涉及四电子的转移,因而成为水分解反应的瓶颈。钒酸铋（BiVO4）半导体由于优异的水氧化催化性能使其备受瞩目,然而光生载流子的快速复合问题限制了纯BiVO4的应用。本文以BiVO4半导体作为催化体系的基底,通过多种手段对催化剂进行改性以提高BiVO4光催化水氧化性能。通过一系列的光催化活性测试、性能表征,对BiVO4复合光催化材料的微观结构、理化性质、析氧机理等进行了深入研究探索。主要工作内容和研究成果如下:（1）采用水热法将碳量子点与铜酞菁（Cu Pc）通过π-π堆积形成电子堆积体系,进而与BiVO4耦合,构建了水氧化光催化剂BiVO4/CQDs/Cu Pc,由于Z-scheme电子转移机制,复合光催化剂表现出高效的光催化水氧化活性。最佳样品的O2析出量约为纯BiVO4的5.1倍(371.8μmol g-1 h-1)。1 h的表观量子效率（AQE）为36.8%。此外,在该体系中,Cu Pc与BiVO4耦合提高了光生载流子的分离效率,其中CQDs起到电子传递的作用,提高Cu Pc与BiVO4之间的电子转移速率。通过红外光谱、X射线光电子能谱、控制实验等证明了水热合成过程Cu Pc保持稳定。（2）通过共沉淀法将普鲁士蓝类似物M-Co PBA（M=Mn,Co,Zn,Cu）均匀地负载在十面体BiVO4的表面上,得到高效的水氧化光催化剂M-Co PBA@BiVO4。在以p H=4的醋酸溶液为缓冲液,以Na IO3为牺牲试剂的体系下进行光催化析氧反应。在Co-Co PBA的最佳质量负载率（2.46 wt%）对应的Co-Co PBA@BiVO4作为最优催化剂,析氧速率可达到629μmol g-1 h-1。FT-IR,XRD,XPS和Raman等表征结果证实,Co-Co PBA@BiVO4在界面催化反应进程中自身结构和性质稳定。并且复合催化剂的活性提高可归因于Co-Co PBA与BiVO4之间的界面接触,促进光生载流子的分离和转移,催化剂表现出高效的催化氧化性能。
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