锂离子电池正极材料锰酸锂的制备、分析和性能研究

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本文分别采用熔盐浸渍法、高温固相法和溶胶-凝胶法,以Li2CO3、LiNO3或LiOH·H2O为锂源,化学二氧化锰或醋酸锰为锰源,在不同煅烧温度,按不同Li/Mn比制备尖晶石型锰酸锂正极材料Li1+xMn2O4。通过X-射线衍射分析、形貌分析和元素成分分析等对尖晶石型Li1+xMn2O4进行了工艺研究。在此基础上对材料进行掺杂改性,分别在不同温度下,按不同的Li/Mn配比,掺入一定比例的Co和Ni,制备出尖晶石型Li1+xCo0.02Ni0.02Mn1.96O4。锂离子电池中锂、锰和掺杂元素镍、钴的组成含量,锰元素的价态对锰酸锂的电化学性能有着很大的关系。锰酸锂中,锰为+3价和+4价的化合价态,其理想的平均价态为3.5,此时锰酸锂的电化学性能较好。但是在实际合成材料的过程中,煅烧温度等条件的选择对锰的价态起着很大的影响。其中,温度的改变极易引起锰的价态变化,导致电化学性能的差异。因此分析测定锰的价态,对研究锰酸锂的容量衰减等具有重大的意义。本文首先采用火焰原子吸收光谱法,配制高浓度标准溶液,直接对材料中高含量的锂进行测定,测定的结果准确度和精密度较好。其次,重点对材料中的锰平均化合价进行了分析,即采用高氯酸氧化滴定法测定材料中锰的总含量,再用氧化还原返滴定法测定材料中Mn转移的电子数,进而测定锰的平均化合价。此方法针对材料本身的特性对锰总量的测定加以改进,再经两步结合计算出锰的平均价态。操作简单快速。掺杂元素Ni和Co的测定则采用与基体匹配的混合标准溶液通过火焰原子吸收分光光度法进行连续测定,避免了基体和待测组分之间的相互干扰,测定结果准确可靠。采用X射线衍射仪、扫描电子显微镜和电池测试仪对制备的正极材料Li1+xMn2O4和Li1+xNi0.02Co0.02Mn1.96O4进行结构和电化学性能等研究。结果表明,制备的正极材料均为尖晶石相。其中采用溶胶-凝胶法,700℃下煅烧12h制备的Li1.10Mn2O4材料性能较好。在此基础上掺入Co和Ni,在800℃下煅烧12小时,制备出Li1.10Ni0.02Co0.02Mn1.96O4正极材料,其放电比容量明显下降,但表现出了较好的循环性能。使用0.3C倍率进行充放电,首次放电比容量为114.8mAh/g,循环38次后的容量保持率为89.4%。
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