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过渡金属硫化物以其独特的电子结构和可调控的本征带隙等性质成为材料物理、化学、生物等学科领域的研究热点,在生物催化、电子器件和能源转换等技术领域有着广阔的发展前景。为了寻找具有新颖特性的修饰结构,为新器件的设计提供参考,我们采用以密度泛函理论为基础的第一性原理方法研究了过渡金属原子吸附对单层WS2和MoS2结构和性质的影响。首先研究了 Fe原子吸附对单层WS2的影响。结果表明,W原子顶位是最稳定吸附位置,相应的原子吸附能为1.84 eV。Fe和衬底原子间存在相互作用,削弱W-S键,使相应键长增大0.11A。受衬底原子影响,Fe(3d64s2)原子dyz和dxz轨道缺失自旋向下的电子,形成大小约为2μB的局域磁矩。在低覆盖度下(0.125和0 25 ML),吸附原子之间间距较大,磁性作用以超交换作用为主,反铁磁序更稳定。在高覆盖度下(0.5和 1.0ML),吸附原子间距缩小,磁性作用以 RKKY(Ruderman-Kittel-Kasuya-Yosida)作用为主,铁磁序更稳定。电子态密度和能带结构显示,吸附结构费米能级处的电子极化率P为100%,自旋向上与向下通道分别为间接带隙的半导体和金属。在1ML覆盖度下吸附结构的禁带宽度高达0.94 eV。Fe原子吸附可以将直接带隙的WS2半导体转变成磁性半金属,成为自旋电子器件的潜在应用材料。其次研究了其它3d过渡金属原子吸附对单层WS2结构和性质的影响。研究表明,W原子顶位是所有原子最稳定吸附位置。受衬底影响,吸附原子最外层电子重新分布。Ni、Cu和Zn原子因3d轨道电子形成闭壳层不产生磁矩,因此只研究其它3d轨道过渡金属原子吸附结构在高覆盖度下的性质。研究结果表明,(0.5和0.1 ML)V/WS2和(0.5ML)Cr/WS2结构为反铁磁序稳定,其余吸附结构为铁磁序稳定。进一步分析发现,0.5和0.1 ML覆盖度下的Sc/WS2、Ti/WS2和Mn/WS2以及1.0ML覆盖度下的Cr/WS2均为金属,0.5和0.1 ML覆盖度下的Fe/WS2和Co/WS2均为半金属。在1.0ML覆盖度下Fe/WS2和Co/WS2中,自旋向上通道的禁带宽度分别为0.95和0.99 eV。最后研究了 Fe和Co原子在单层MoS2表面的吸附情况,吸附原子均在Mo原子的顶位吸附最稳定,相应的吸附能分别为2.18和3.27 eV。吸附原子与衬底紧邻原子产生轨道杂化作用,削弱Mo-S成键作用,使相应键长分别增大0.11和0.09 A。受衬底影响,Fe和Co原子dyz和dxz轨道缺失自旋向下的电子,形成的局域磁矩分别约为2和1μB。在高覆盖度下,吸附原子间距缩小,磁性作用以RKKY作用为主,铁磁序更稳定。费米能级处的电子极化率P等于100%,吸附结构具有半金属性。在1ML覆盖度下Fe/MoS2和Co/MoS2半导体通道的禁带宽度分别高达0.93和0.95 eV。