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脉冲功率技术及脉冲功率装置的迅速发展要求开发出具有高储能密度、大输出电流、很长的充放电寿命等优越性能的陶瓷电容器。本文以细电滞回线弛豫铁电材料铌镁酸铅(PMN)和反铁电锆钛酸锡铅(PZST)为研究对象,采用传统的电子陶瓷工艺,制备了稀土元素、钛酸锶掺杂的PMN陶瓷、镧和铌掺杂的PZST60/31/9陶瓷电容器。利用XRD、SEM、介电温谱、介频谱、电滞回线、拉曼光谱、高压放电测试手段,对材料的组份、结构与性能特征进行系统研究。
首先利用低介电损耗的钛酸锶(SrTiO3)对0.9PMN-0.1PT陶瓷进行改性。随着钛酸锶掺杂浓度增加,介电峰值减小且介电峰进一步宽化,室温下的介电损耗减小,介频稳定性和介电常数温度系数得到了改善。0.97(0.9PMN-0.1PT)-0.03ST获得了较佳的介电性能(ε=17546,tanδ=1.37％,25℃)。在10～85℃温度范围内,介电常数变化-49.3％,介电损耗小于4％,符合Z5U电容器的技术指标。
采用稀土元素(La2O3、Er2O3、Y2O3、Sm2O3、Ho2O3)对PMN进行掺杂改性,稀土的掺入表现出抑制晶粒长大的作用。随着稀土掺杂浓度增加,PMN陶瓷介电峰值和介电损耗减小,相变弥散度增加,介频稳定性和介电温度稳定性得到改善。
采用镧和铌对PZST60/31/9陶瓷分别进行A位和B位掺杂。掺入2 mol％镧和铌后,PZST60/31/9陶瓷介电峰朝远离居里点的高温移动且变得陡峭,介电峰值增大。保持铌含量不变,继续掺入2 mol％镧,介电峰略向低温移动且变得平缓,介电峰值略有减小,相转变温度朝室温方向移动,以PLZST4/60/31/9陶瓷获得了较佳的介电性能(ε=831,tanδ=0.28％)。
对铌镁酸铅和锆钛酸锡铅陶瓷电容器进行高压放电测试。随着测试电压的增加,电流峰值变大,电流衰减的时间也变长。PMN陶瓷的耐压强度达到了59.5 KV/cm,获得了较高的储能密度(0.656 J/cm3)。电场约为35 KV/cm时,0.97(0.9PMN-0.1PT)-0.03ST陶瓷最大放电电流高于1600 A,而PMN陶瓷仅达到约570 A,但二者的储能密度相差不大。PMN陶瓷在35.7 KV/cm的电场下放电电流为576 A,而Pb0.99La0.01Mg0.337Nb0.663O3陶瓷在较低的电场下(28.6 KV/cm)放电电流达到了666 A。PLZST2/60/31/9陶瓷在33.9 KV/cm电场下储能密度为0.047 J/cm3,略大于PZST60/31/9陶瓷在35.7 KV/cm电场下的储能密度0.044 J/cm3。在相同的电场下未掺杂的PZST60/31/9陶瓷具有更小的储能密度。