基于多级信号放大的光电化学检测技术的研究及应用

来源 :济南大学 | 被引量 : 0次 | 上传用户:qiang860412
下载到本地 , 更方便阅读
声明 : 本文档内容版权归属内容提供方 , 如果您对本文有版权争议 , 可与客服联系进行内容授权或下架
论文部分内容阅读
随着化学传感技术的不断发展,光电化学(PEC)传感技术在分析检测和分子识别方面展现了独特的优势,为发展新型高灵敏传感器提供了广阔的前景。为了改善传感器的性能,对传感器的信号进行放大,构建多级信号放大体系,将新型复合纳米材料、酶催化、杂交链式反应等不同信号放大方法与PEC传感技术相结合,制备了一系列基于多级信号放大策略的PEC传感器,从而实现对肿瘤标志物、重金属离子、环境污染物等物质的高灵敏低浓度检测。本论文对新型纳米复合材料的制备、感光层的构建、分子信号识别层的组装以及信号放大技术的创新等进行了探索,主要进行了以下的工作:1)利用CdSe/三聚氰胺形成网状复合物作为二抗标记物和Au-TiO2作为光敏基底构建了夹心型的PEC传感器用于癌胚抗原(CEA)的检测。Au-TiO2基底减少了空穴与光生电子的复合,促进了电荷在界面间的传递。抗原抗体特异性结合后,网状二抗孵化物被捕获到电极表面,由于Au-TiO2和CdSe之间的相互作用,加快了界面间的电子传递速率,加强了光电流的响应。构建的传感器检测CEA的线性范围为0.0051000 ng·mL-1,检测限低至5 pg·mL-1。2)基于表面等离子共振(SPR)、T-Hg2+-T特异性结合以及DNA-CdSe信号放大技术,发展的新型PEC传感器用于Hg2+的超灵敏和高选择性检测。利用Au@Ag的SPR效应可增强MoS2 NSs的光电响应,MoS2-Au@Ag复合材料被首次合成作为基底材料,能够改善电子传递速率,实现信号放大。当Hg2+存在时,由于T-Hg2+-T作用,促使富T单链DNA形成发夹式折叠结构,将信号分子CdSe QDs拉近,增强了电荷传递速率,实现了响应信号的进一步放大。结果证明,此方法实现了对Hg2+的灵敏、特异性检测,在实际测定中具有极大的应用潜力。3)基于Cu:TiO2/g-C3N4作为光敏活性基底和酶促原位产生抗坏血酸(AA)作为电子供体构建了PEC传感器用于CEA的高灵敏检测。Cu掺杂可以调控TiO2的禁带宽度,Cu:TiO2与g-C3N4的复合增强了光电活性,加强了电极表面光生空穴-电子的分离和有效的电荷转移。以碱性磷酸酯酶(ALP)作为检测抗体的标记物和Au NPs复合到CEA的检测抗体上,将其通过夹心免疫引入电极表面。ALP可催化底液中的磷酸抗坏血酸酯(AAP)生成能作为空穴捕捉剂的AA。AA可提供电子与Cu:TiO2/g-C3N4所产生的光生空穴所结合,也可与TiO2其形成AA-Ti电荷转移物,提高基底材料的光电转换性能,实现双重放大的光电响应。根据光电流响应的改变,可以实现对CEA的定量检测。所制备的CEA传感器具有良好的稳定性、重现性和选择性,在CEA的实际测定中拥有巨大的应用潜力。4)将邻近表面杂交分析方法和PEC传感技术结合,构建了一种新颖的PEC传感器用于雌二醇检测。以Au-TiO2作为光敏活性基底和多功能的载体,通过DNA杂交技术使修饰有CdSe QDs的信号DNA与DNA2-Ab2结合。抗原-抗体特异性结合后,邻近效应促使信号DNA末端序列与电极表面的捕获DNA进行高效的杂交,使得CdSe QDs和电极充分靠近而发生高效的电荷传递,产生显著的光电流。传感器检测雌二醇的线性范围是0.001100 ng·mL-1,检测限达1 pg·mL-1,而且特异性、重现性和稳定性都良好。
其他文献
本文利用海表温度资料、美国国家海洋大气局(National Oceanic and Atmospheric Administrator,NOAA)的20世纪在分析资料和第六次耦合模式比较计划(CMIP6)其中一个太阳强迫数据集,逐月太阳总辐照度(TSI)数据表征太阳辐射,诊断研究了TSI对热带太平洋主要海气系统的可能影响。首先分析了TSI与热带太平洋海温主要模态的关系,以及TSI对热带太平洋海温的
肿瘤相关的血管新生在肿瘤的发生、发展和转移过程中充当重要的角色。新生血管能够为肿瘤的快速增殖提供充足的氧气与营养,并带走代谢产物,为肿瘤提供良好的生长微环境。目前
很多研究发现在甲基苯丙胺吸食者和动物模型的不同脑区的小胶质细胞出现了形态的改变及活化。然而,甲基苯丙胺引发的小胶质细胞活化机制目前并不清楚。近年来发现TLR4与炎症
我国的语文教学改革从起步探索到深化推进,经历了艰难的过程,新时期语文教学改革仍在有序全面的深入进行。山东省济宁市南池学校经过多年的实践探索,构建了高效民主的语文课堂教学模式——“1+10+N”语文教学模式,这是在新课改理念指导下构建的简洁、实用、易操作的课堂教学模式。本研究是教学模式的微观研究,是对“1+10+N”这种新的教学模式的应用研究。全文分六个部分:绪论部分说明选题缘由、研究思路、研究方法
世界面临能源短缺和环境污染两个重大危机,开发利用如太阳能、氢能这样的清洁能源势在必行。因为紫外光仅占4%,而可见光占太阳能的43%,所以很有必要制备和研究可吸收可见光的
大尺度空间物种库内的各个物种,在环境因子、空间因子与生物间相互作用的综合效应下,进入小尺度空间并形成群落的这一生态过程,称为群落构建,研究群落构建机制对于物种共存与
当今世界纳米材料的构筑一直是研究的热点,纳米材料的构筑有两种设计策略:“自上而下”(top-down)和“自下而上”(bottom-up)的方法。纳米材料的性能依赖于其尺寸和形貌。在“自
投资是企业取得发展所必须进行的一项重要活动。从微观层面来看,高效率的投资能够提高企业的盈利能力,有利于其价值的增加及长远发展;从宏观层面来看,有效的投资可以使社会资
工业和科学技术的急速发展给人类生活带来许多便捷,但是,发展的同时难免会有不利的影响,这在我们的生态系统和居住环境中有所体现。能源短缺和环境污染目前已经严重的限制人
研究目的本实验旨在探讨TLR4表达水平与COPD大鼠肺动脉平滑肌细胞合成分泌的关系。方法动物实验:建立大鼠COPD模型,HE染色判定模型建立,免疫组织化学染色观察对照组与模型组