【摘 要】
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水危机日益加剧,而高级氧化技术能有效去除水中污染物,其中催化剂的探索是核心。ZIFs材料及其衍生材料在很多方面具有催化优势,研究其在水处理方面催化臭氧去除难降解污染物的性能有着重要意义。本文制备了ZIF-8、ZIF-9、ZIF-67以及各自800℃煅烧衍生材料来进行前期催化臭氧降解SMX效果筛选,对筛选出的ZIF-67-C材料进行了其他三种不同摩尔比的制备,对四种不同摩尔比衍生前后的材料进行XRD
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水危机日益加剧,而高级氧化技术能有效去除水中污染物,其中催化剂的探索是核心。ZIFs材料及其衍生材料在很多方面具有催化优势,研究其在水处理方面催化臭氧去除难降解污染物的性能有着重要意义。本文制备了ZIF-8、ZIF-9、ZIF-67以及各自800℃煅烧衍生材料来进行前期催化臭氧降解SMX效果筛选,对筛选出的ZIF-67-C材料进行了其他三种不同摩尔比的制备,对四种不同摩尔比衍生前后的材料进行XRD、SEM、FTIR、BET、XPS、Raman、TG-DSC的表征。表征发现不同摩尔比会影响衍生材料孔结构与比表面积、表面官能团、所含元素的存在状态及比例、碳材料内部缺陷等。随着配体的增加,ZIF-67-C炸裂团聚现象明显,被氧化的Co2+/Co3+的比例明显增大,缺陷程度降低,石墨化程度升高,热稳定性降低,失重变小。煅烧后的ZIF-67材料,由微孔材料变为介孔材料,表面出现羟基和氧空位。对氧化催化体系考察发现,ZIF-67-C去除水中SMX的效果和矿化率明显高于单独臭氧氧化体系,且在臭氧较低浓度下即可达到较高的降解效果,催化剂ZIF-67（1:8）-C相较于其他三种摩尔比,催化效果最优。SMX的去除率与臭氧投量、溶液的p H、溶液温度呈正相关性,与SMX浓度呈负相关性,与催化剂投量存在先增大后减小的关系。降解动力学拟合结果表明氧化催化体系均属于假一级动力学,反应速率常数与降解效果规律基本保持一致。ZIF-67-C催化剂对臭氧的利用率、转移率以及气态臭氧向液相中传质的效率都有一定的提高。催化体系能产生更多自由基,催化体系降解机理包含自由基机理,另外伴随臭氧分子直接攻击与电子转移的部分作用。
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