【摘 要】
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在双碳目标下,太阳能利用技术受到广泛关注,其中高温热化学裂解制燃料技术非常符合当今太阳能利用技术发展之所需。尤其是高温热化学裂解二氧化碳制燃料,利用太阳能集热,为系统提供足够的热量,使作为反应物的CO2进行裂解,获得CO燃料。目前裂解CO2制燃料,主要采用两步法,其中氧载体催化剂对裂解反应起着关键性的作用。因此探索高性能氧载体催化剂成为目前的研究重点。本文从提高氧载体催化剂效率角度出发,以钙钛矿结
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在双碳目标下,太阳能利用技术受到广泛关注,其中高温热化学裂解制燃料技术非常符合当今太阳能利用技术发展之所需。尤其是高温热化学裂解二氧化碳制燃料,利用太阳能集热,为系统提供足够的热量,使作为反应物的CO2进行裂解,获得CO燃料。目前裂解CO2制燃料,主要采用两步法,其中氧载体催化剂对裂解反应起着关键性的作用。因此探索高性能氧载体催化剂成为目前的研究重点。本文从提高氧载体催化剂效率角度出发,以钙钛矿结构氧化物（ABO3）为基体,进行了A/B位掺杂,研究了 A/B位掺杂对催化剂性能的影响。采用不同制备方法和不同的再氧化温度,对氧载体催化剂性能和稳定性进行了测试,分析了所制备催化剂对热化学制燃料反应的影响。同时采用动力学模型进行了活化能计算分析,主要的研究内容如下:以PrMnO3钙钛矿为研究对象,选择在A位掺杂Sr的PrMnO3钙钛矿作为氧载体催化剂,进行不同比例Sr（Pr/Sr=2:3,1:1,3:2）掺杂,分别采用溶胶凝胶法和自燃烧法制备出PrxSr1-xMnO3系列钙钛矿。结合热重（TG）测试的结果,对热还原反应中性能较差的体系进行B位的的掺杂,主要通过Al的掺杂;作为对照,对A/B位同时进行掺杂。对所制备的PrMnO3钙钛矿的不同体系进行形貌、结构表征和热重。结果表明,在 Sr 掺杂 PrxSr1-xMnO3（x=0.4,0.5,0.6）钙钛矿中 Pr0.6Sr0.4MnO3 钙钛矿的释氧量不高,第一个循环氧气释放量为192.3 μmol/g。然后在Pr0.6Sr0.4MnO3（PSM6）钙钛矿上进行B位掺杂Al元素得到Pr0.6Sr0.4Mn1-yAlyO3系列钙钛矿,通过溶胶凝胶法和自燃烧法制备出Pr0.6Sr0.4Mn1-yAlyO3（y=0.1,0.2,0.3,0.4,0.5,0.6,0.7,0.8,0.9）系列钙钛矿,即 PSMA系列钙钛矿。分别对PSMA系列钙钛矿进行热重分析,发现其中x=0.4、0.5、0.6的钙钛矿表现较好,氧气释放量分别为162.5 μmol/g、137.5 μmol/g、165.3 μmol/g,燃料生产量分别为325 μmol/g、301 μmol/g和334.4μmol/g。结果表明,掺杂量过低,对氧化还原性能优化不明显;掺杂量过高,会降低燃料生产量。选出B位Al掺杂性能较好的钙钛矿进行燃料生产过程中再氧化温度的优化,还原温度为1300℃,研究了再氧化温度分别为1100℃、1000℃、900℃对燃料产量的影响。通过热重分析,得出在900℃再氧化温度下,Pr0.6Sr0.4Mn0.4Al0.6O3（PSMA6）钙钛矿的一氧化碳产量为 406.25 μmol/g,Pr0.6Sr0.4Mn0.5Al0.5O3（PSMA5）为 393.75μmol/g,Pr0.6Sr0.4Mn0.6Al0.4O3（PSMA4）为 400 μmol/g。进一步选取再氧化温度为900℃对PSMA4和PSMA6两种钙钛矿进行了热化学循环稳定性研究,并进行了15个循环和10个循环后的氧载体催化剂活性分析,研究结果表明PSMA4和PSMA6两种钙钛矿保持良好的稳定性。为了研究不同氧载体催化剂活化能对PrxSr1-xMn1-yAlyO3钙钛矿的影响,通过固态动力学的方法进行活化能模型分析,采用了一阶反应级数模型（F1）、几何收缩模型（R2）等四种模型对氧化还原过程的活化能进行计算,得出Pr0.6Sr0.4MnO3和Pr0.5Sr0.5MnO3的活化能分别为145.3 kJ/mol和224.5 kJ/mol。结合实验结果,活化能较低的催化剂一般还原程度较大。此外对不同的再氧化温度结合模型进行计算,结果表明一阶反应级数模型（F1）适用于PrxSr1-xMn1-yAlyO3钙钛矿氧载体在热化学循环中再氧化过程的模拟。
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