【摘 要】
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化石能源的不断消耗使得环境污染问题日益严重,这迫使人们改变现在的能源结构,开发可再生能源。目前,由于锂的资源有限、分布不均和成本增加等因素限制了锂离子电池的发展。钠离子电池、钾离子电池和金属离子混合电容器（如K+、Zn2+）具有资源丰富、分布均匀和成本低等优势,越来越受到研究者的重视。对于这些电化学储能器件而言,电极材料是影响其电化学性能的关键因素。碳材料因其成本低、资源丰富、电子传导率高、化学稳
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化石能源的不断消耗使得环境污染问题日益严重,这迫使人们改变现在的能源结构,开发可再生能源。目前,由于锂的资源有限、分布不均和成本增加等因素限制了锂离子电池的发展。钠离子电池、钾离子电池和金属离子混合电容器（如K+、Zn2+）具有资源丰富、分布均匀和成本低等优势,越来越受到研究者的重视。对于这些电化学储能器件而言,电极材料是影响其电化学性能的关键因素。碳材料因其成本低、资源丰富、电子传导率高、化学稳定性好等优点,被应用到各种储能器件中。因此,本论文开发了多种制备碳基电极材料的方法,并将其应用到钠离子电池、钾离子电池、钾离子混合电容器和水系锌离子混合电容器等电化学储能体系中。同时对碳材料的储能机制进行了系统研究。主要内容如下:（1）发展了一种简单的双功能模板法,实现了磷氮共掺杂碳纳米管（PNC-MeNTs）的可控制备,并研究了该材料的储钠/钾性能及其反应机制。该材料作为钠离子电池和钾离子电池负极材料时,均表现出高比容量和长循环性能。更重要的是,当PNC-MeNTs负极和活性炭正极以质量比1:1.5组装成钾离子混合电容器时,可以提供高达175.1 Wh kg-1/160.6 W kg-1的高能量/功率密度,以及高达3000次的循环寿命。此外,结合原位拉曼光谱和恒电流间歇滴定技术（GITT）研究了其潜在的储能机制。（2）提出了一种杂原子掺杂碳基负极材料的性能优化策略,揭示了超小锡团簇改性的氮掺杂碳纳米管（u-Sn@NCNTs）负极的储钾机制及其实际应用的可能性。当u-Sn@NCNTs负极材料在钾/钠离子半电池测试时,锡团簇改性的氮掺杂碳纳米管的储钾/钠性能,即比容量、倍率性能和循环性能,相比于单独的氮掺杂碳纳米管得到了明显的提升。采用非原位X射线光电子能谱、原位拉曼光谱和GITT研究了该负极材料的储钾机制和扩散动力学。最终,当u-Sn@NCNTs负极材料和活性碳正极以质量比1:1组装成钾离子混合电容器时,其在功率密度185 W kg-1下实现了高达181.4 Wh kg-1的能量密度,且循环3000次后容量保持率仍有93%,展现出良好的实际应用潜力。（3）阐明了磷氮杂原子掺杂与水系锌离子混合电容器的碳基电极材料性能之间的关系,研究了磷氮双掺杂的碳中空纳米球（PN-CHoNS）正极的储锌机制。基于PN-CHoNS正极构建的水系锌离子混合电容器在功率密度141 W kg-1时具有116.0 Wh kg-1的高能量密度,甚至在最大功率密度21660 W kg-1下仍可以保持36.1 Wh kg-1的能量密度,以及长达12000次的循环寿命。此外,将系统的表征测试和密度泛函理论计算相结合,研究了 PN-CHoNS正极的储锌机制,结果表明磷氮双掺杂可以促进锌离子化学吸附能力,进而提高材料的电化学性能。（4）发展了一种简单可控的合成方法,成功地将硫原子掺杂到富氮的多孔碳纳米管中（SN-PCNTs）,并阐明了硫氮杂原子掺杂与碳正极材料储锌性能的关系及其作用机制。得益于多孔中空结构和杂原子掺杂的协同效应,以SN-PCNTs正极组装的锌离子混合电容器在功率密度125 W kg-1下可以提供95.9 Wh kg-1的能量密度,在能量密度21.3 Wh kg-1下具有高达19170 W kg-1的功率密度,以及25000次超长循环后容量保持率高达93.5%。利用原位拉曼和一系列非原位测试深入研究了 SN-PCNTs正极的储锌机制。此外,理论计算揭示了杂原子掺杂与其储锌性能之间的构效关系,发现硫掺杂可以显著地改善锌离子吸附动力学,调控电荷转移行为。本研究不仅合成了不同结构和形貌的碳基材料,还将其成功应用到多种电化学储能器件中,探究了杂原子掺杂对碳材料电化学性能提升的影响及其储能机制。这为碳基电极材料的设计提供了新的思路,有望推动碳材料在能源存储和转化体系中的发展。
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