中国农田活性氮(NH3、NO、N2O)排放及大气氮沉降特征研究

来源 :河北农业大学 | 被引量 : 0次 | 上传用户:swfcmoon
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自哈伯法实现人工合成氨(NH3)以来,施氮(N)引起的农田土壤活性氮(Reactive nitrogen,Nr)排放急剧增加。我国作为传统农业大国,N肥的生产量和消费量均位居世界第一位。长期以来较高的N肥投入势必导致农田生态系统大气Nr排放和N沉降的加剧,并通过二次污染造成空气质量的下降。Nr作为一种资源同时又是一种污染物,已经对我国的社会、经济发展以及气候变化产生了巨大的影响。目前,我国对于施N引起的农田土壤Nr(NH3、NO和N2O)排放已经进行了大量的田间试验,且已在全国农田生态系统建立了大气N沉降的监测网络,积累了宝贵的文献数据。但是,我国关于区域尺度上农田Nr排放及大气N沉降特征的研究还鲜见报道,此外缺乏N沉降的长期定位监测。  因此,本研究通过构建农田土壤Nr排放与大气N湿/混合沉降相关参数的大样本数据库,系统的定量了我国农田土壤Nr背景排放系数和直接排放系数,并基于直接排放N源估算了农田土壤Nr排放量;同时,明确了农田生态系统大气N湿/混合沉降的年际变化规律及组分特征,估算了由于农田土壤Nr排放引起的大气N湿/混合沉降量。此外,在我国N沉降热点区域(河北平原)进行了系统的长期(2006.1-2017.3)定位监测,评估河北平原大气N干、湿/混合沉降特征,并对PM2.5污染现状及污染特征进行分析;最后,本研究对硝化抑制剂双氰胺(Dicyandiamide,DCD)在农田土壤Nr减排效果方面进行分析和验证,评价DCD对农田土壤Nr减排效应。通过以上研究,本文旨在为明确中国农田Nr排放及大气N沉降特征研究提供科学理论依据。主要研究结果如下:  1.农田土壤NH3背景排放系数在0-12.1kg N·hm-2·a-1之间,平均为3.30kg N·hm-2·a-1;主要农田类型水田、大田和菜田的背景排放系数分别为3.23kg N·hm-2·a-1、4.16kg N·hm-2·a-1和4.44kg N·hm-2·a-1。建立施N量与NH3挥发量相关方程,得出农田NH3直接排放系数为6.69%,水田、大田和菜田的NH3直接排放系数分别为6.08%、7.14%和5.16%。通过不同农田类型NH3直接排放系数与直接排放N源数据,本研究估算出2015年我国农田NH3排放总量为244万t,其中水田、大田和菜田的NH3排放量分别为53.4万t、163万t和27.7万t。  2.农田土壤NO背景排放系数在0-2.36kg N·hm-2·a-1之间,平均为0.32kg N·hm-2·a-1;主要农田类型水田、大田和菜田的背景排放系数分别为0.03kg N·hm-2·a-1、0.47kgN·hm-2·a-1和0.24kgN hm-2·a-1。土壤pH、土壤含水率(WFPS)以及土壤无机氮(TIN)、铵态氮(NH4+-N)和硝态氮(NO3--N)含量对NO背景排放系数有较大影响,其中pH、NH4+-N与NO背景排放系数呈二项式负相关,WFPS、TIN和NO3--N与NO背景排放系数呈二项式正相关。农田NO直接排放系数为0.56%,其中水田、大田和菜田的NO直接排放系数分别为0.01%、0.36%和0.89%。2015年我国农田NO排放总量为13.1万t,其中水田、大田和菜田的NO排放量分别为0.09万t、8.22万t和4.77万t。  3.农田中旱地、水田的土壤N2O背景排放系数分别在0-13.1kg N·hm-2·a-1和0-7.30kg N·hm-2·a-1之间,平均为0.88kg N·hm-2a-1和0.69kg N·hm-2·a-1;不同农田类型、种植体系和轮作体系下土壤N2O背景排放系数差异较大,单季稻、双季稻、小麦、玉米、菜田、果园、水旱轮作、旱旱轮作的N2O背景排放系数分别为0.59kg N·hm-2·a-1、0.26kg N·hm-2·a-1、0.71kg N·hm-2·a-1、0.51kg N·hm-2·a-1、1.04kg N·hm-2·a-1、0.91kg N·hm-2·a-1、2.31kg N·hm-2·a-1和1.24kg N·hm-2·a-1。旱地、水田的N2O直接排放系数分别为0.97%和0.65%,其中单季稻、双季稻、小麦、玉米、菜田、果园、水旱轮作、旱旱轮作的N2O直接排放系数分别为0.70%、0.27%、0.51%、0.60%、1.18%、0.89%、0.83%和1.20%。2015年我国农田N2O排放总量为38.5万t,其中水田、大田、菜田和果园的N2O排放量分别为5.71万t、22.1万t、6.33万t和4.36万t。  4.农田生态系统大气N湿/混合沉降TIN、NH4+-N、NO3--N浓度及沉降量均不断增加,其中TIN浓度与沉降量自1980-1985年的2.20mg N·L-1和15.4kg N·hm-2·a-1增加到2011-2015年的3.05mg N·L-1和20.5kg N·hm-2·a-1,且均在2006-2010年处于最高水平,分别达到4.95mg N·L-1和27.9kg N·hm-2·a-1。农田生态系统大气N湿/混合沉降中NH4+-N主要受农田Nr排放的影响,通过对TIN组分浓度的分析得出,农田生态系统大气N湿/混合沉降以NH4+-N为主,其NH4+-N/NO3--N呈先上升后下降趋势;整体来看,1980-2015年间NH4+-N/NO3--N在1.36-4.77之间,其中2000年以前持续增加,然后逐年降低。基于农田Nr排放量及挥发N与沉降N的关系,估算出2015年由于农田Nr排放引起的大气N湿/混合沉降量约272万t。  5.河北平原农田生态系统大气N沉降总量(2011年)为58.6kg N·hm-2·a-1,其中干沉降为32.3kg N·hm-2·a-1,湿/混合沉降为26.2kg N·hm-2·a-1。6年监测数据表明,大气N湿/混合沉降以TIN为主,占湿/混合沉降总量的75%以上;NH4+-N是TIN的主要组成部分,占TIN总量的56.6-69.7%,平均达64.4%。干沉降中气态N和颗粒态N沉降量分别为22.1kg N·hm-2·a-1和10.2kgN·hm-2·a-1,其中气态NH3和颗粒态pNH4+分别为10.1kg N·hm-2·a-1和6.47kg N·hn-2·a-1,占干沉降总量的31.3%和20.0%。河北平原城郊生态系统,大气N沉降总量(2015-2017年)为37.1kg N·hm-2·a-1,其中干沉降为21.1kg N·hm-2·a-1,湿/混合沉降为16.0kg N·hm-2·a-1。大气N湿/混合沉降以NH4+-N为主,占TIN总量的59.4%;干沉降以NH3为主,占82.2%。监测期间(2015-2016年)PM2.5质量浓度为171.4μg·m-3·a-1,其中水溶性离子占PM2.5质量浓度的29.4%。对9种水溶性离子(F-、Cl-、NO3-、SO42-、Na+、NH4+、K+、Mg2+、Ca2+)浓度的研究表明,NO3-、SO42-和NH4+浓度最高,分别为19.0μg·m-3·a-1、14.1μg·m-3·a-1和10.1μg·m-3·a-1,占总水溶性离子浓度的85.7%。  6.Meta分析表明,DCD对农田土壤NH3挥发和N2O排放的增减率分别在-66.8-40.3%和-59.5-4.3%之间,平均降低了11.3%的NH3挥发和29.9%的N2O排放。田间试验表明,DCD可显著降低土壤NH3和N2O的排放,在施N量为600kg N·hm-2·a-1和300kg N·hm-2·a-1时,分别降低了33.3%和88.2%的NH3挥发及53.8%和86.5%的N2O排放。  综上所述,我国农田土壤因施N引起的Nr(NH3、NO和N2O)排放量较高,其中NH3排放量最高,N2O和NO次之。硝化抑制剂双氰胺(DCD)对农田土壤NH3挥发和N2O排放具有一定的抑制作用。农田生态系统大气N湿/混合沉降量不断增加,其中TIN沉降量以NH4+-N为主,但2000年后NH4+-N/NO3--N有下降趋势。河北平原农田、城郊生态系统大气N沉降均以干沉降为主,其中NH3是干沉降主要组成部分;湿/混合沉降以TIN为主,NH4+-N是其主要组成部分。河北平原PM2.5质量浓度较高,且水溶性离子主要为NO3-、SO42-和NH4+。
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