【摘 要】
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锑(Sb)是一种有毒的重金属,且Sb(Ⅲ)的毒性是Sb(Ⅴ)的10倍。近年来,我国关于水中锑排放的限值越发严格,水中锑污染的控制亟待解决。本文采用Y型分子筛(NaY)负载稀土铈/铁氧化物的方法制备新型吸附剂,研究了其对水中Sb(Ⅲ)和Sb(V)的去除行为和机理,得出以下结论:(1)表面形貌分析表明,NaY是一种多孔材料,具有巨大的比表面积,是作为合成复合吸附材料的优良载体,但原始NaY对Sb(Ⅲ)
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锑(Sb)是一种有毒的重金属,且Sb(Ⅲ)的毒性是Sb(Ⅴ)的10倍。近年来,我国关于水中锑排放的限值越发严格,水中锑污染的控制亟待解决。本文采用Y型分子筛(NaY)负载稀土铈/铁氧化物的方法制备新型吸附剂,研究了其对水中Sb(Ⅲ)和Sb(V)的去除行为和机理,得出以下结论:(1)表面形貌分析表明,NaY是一种多孔材料,具有巨大的比表面积,是作为合成复合吸附材料的优良载体,但原始NaY对Sb(Ⅲ)和Sb(Ⅴ)的吸附容量仅分别为0.13 mg/g和0.62 mg/g。通过共沉淀法同时负载稀土 Ce和Fe2O3后得到新型吸附剂NaY@Ce/Fe2O3,其表面形貌比NaY更加粗糙,并且对Sb(Ⅲ)和Sb(Ⅴ)的吸附效果得到了显著提升。在pH=7.0时,NaY@Ce/Fe2O3对Sb(Ⅲ)和Sb(Ⅴ)的最大吸附容量分别达到74.65 mg/g和11.59 mg/g。(2)动力学实验表明Sb(Ⅲ)和Sb(Ⅴ)在NaY@Ce/Fe3O4上的吸附均符合伪二级动力学模型,说明属于化学吸附行为。除H2PO4-外,共存阴离子的存在对Sb(Ⅲ)和Sb(V)在NaY@Ce/Fe2O3上的吸附影响比较小。NaY@Ce/Fe2O3在较宽的pH范围内(pH=4~9)具有很强的稳定性和良好的除锑应用前景。XRD、FTIR和XPS等研究表明,Sb(Ⅲ)和Sb(Ⅴ)在NaY@Ce/Fe2O3上可能的吸附机理包括静电吸引、表面络合和氧化还原反应。模拟实际印染废水吸附实验结果表明,当NaY@Ce/Fe2O3投加量为1 g/L时,出水总锑浓度为85 μg/L,可以满足《纺织染整工业水污染物排放标准》(<100μg/L)。表明NaY@Ce/Fe2O3是一种理想的实际废水除锑吸附剂。(3)为解决吸附剂颗粒太小导致难以与水分离的问题,制备了新型磁性复合吸附剂NaY@Ce/Fe3O4。实验结果表明,NaY@Ce/Fe3O4具有良好的稳定性,并且中性条件下对Sb(Ⅲ)和Sb(Ⅴ)的最大吸附容量分别为11.56 mg/g和5.36 mg/g。当存在常见的共存离子时,只有H2PO4-影响较大。NaY@Ce/Fe3O4的饱和磁化强度为71.1 emu/g,在外加磁场的作用下3~5秒就能与溶液分离。FTIR、XRD和XPS等表征分析揭示了 Sb(Ⅲ)和Sb(Ⅴ)在NaY@Ce/Fe3O4上的吸附去除机理,包括静电吸引、氢键、配体交换和表面络合。与NaY@Ce/Fe2O3相比,NaY@Ce/Fe3O4对Sb(Ⅴ)的吸附容量降低不大,但优良的磁分离性能表明新型NaY@Ce/Fe3O4吸附剂在印染废水除锑(Ⅴ)方面存在较大的实际应用价值。
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