聚天冬氨酸及其互穿网络高吸水性树脂的合成

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聚天冬氨酸(Polyaspartic acid,PAsp)高吸水性树脂是一种含有大量亲水基团的可生物降解的高分子吸水材料,具有很强的吸水性和生物降解能力,但是由于结构单一,其性能还有一些不足之处,如耐盐性能较差、凝胶强度较低等,在应用时受到限制;同时其合成工艺还有一些缺陷需要改进,如产物后处理困难、交联反应仅能在有机溶剂中完成、二胺类交联剂具有毒性等。因此,本文首先在制备聚天冬氨酸高吸水性树脂的过程中加入了改性剂γ-氨丙基三乙氧基硅烷(KH550),使得合成工艺由传统的先交联后水解的方式改进为先水解后交联,这样实现了其在水溶液中进行交联反应,克服了产物的后处理困难和水解困难的问题,并且避免了使用二胺类的交联剂,同时,由于引入硅烷,产物的耐盐性有所提高。然后,在此研究基础上引入聚丙烯酸,合成了互穿聚合物网络,以进一步提高聚天冬氨酸高吸水性树脂的耐盐、保水等性能,拓宽其应用范围。本文首先以L-天冬氨酸热缩聚合成的聚琥珀酰亚胺(Polysuccininide,PSI)为原料,采用γ-氨丙基三乙氧基硅烷对其进行改性,然后通过水解和交联两步合成了新型结构的聚天冬氨酸(KPAsp)高吸水性树脂,研究了其合成工艺和影响吸液性能的因素,考察了树脂在不同溶液中的吸液性、保水性和对环境的敏感性等性能。结果表明,可以采用γ-氨丙基三乙氧基硅烷先对聚琥珀酰亚胺进行改性,然后合成聚天冬氨酸(KPAsp)高吸水性树脂,在此合成过程中改性剂用量、水解pH值、交联温度和时间对KPAsp高吸水性树脂的吸液性能有十分重要的影响。制备KPAsp高吸水性树脂分为改性、水解和交联,每阶段的最佳合成条件分别为:γ-氨丙基三乙氧基硅烷对PSI改性:PSI浓度为10%(质量比),改性剂用量为PSI的1.2%(摩尔比),改性(接枝)温度为50℃,改性(接枝)时间为3h;改性(接枝)后的PSI在水中水解:水解浓度为20%(质量比),水解时间为4h,水解pH值为10;改性水解后的产物为接枝PASP,进一步进行交联反应:交联温度为75℃,交联时间为2h。在最佳配比下制备的KPAsp高吸水性树脂在蒸馏水和生理盐水中的吸液倍率分别为455g/g和115g/g,且具有良好的保水性能和重复吸水性能,对盐溶液、温度、pH表现出一定的敏感性。采用扫描电镜对产物进行表征发现KPAsp高吸水性树脂表面结构均一,孔洞致密。在采用γ-氨丙基三乙氧基硅烷对聚琥珀酰亚胺改性后水解(接枝PASP)的研究基础上,将丙烯酸引入,采用同步法制备了聚天冬氨酸/聚丙烯酸互穿网络高吸水性树脂(KPAsp/PAAIPNSAP),探讨了 KPAsp/PAA IPNSAP的合成参数对其吸液性能的影响,考察了其吸液性和保水性等性能。结果表明,KPAsp/PAAIPNSAP的组成比和丙烯酸单体浓度对互穿聚合物网络的吸液性能影响较大。其最佳合成条件为:接枝PASP和AA的质量比为1:1,丙烯酸单体浓度为30%,丙烯酸引发剂用量为0.5%(质量比),丙烯酸交联剂用量为0.4%(质量比),丙烯酸中和度为80%,反应温度为75℃,反应时间为2h。在此条件下得到的KPAsp/PAAIPNSAP在蒸馏水和生理盐水中的吸液倍率分别为1034g/g和192g/g,与单一的KPAsp高吸水性树脂比较,分别提高127.3%和67.0%,其耐盐性也有所提高。
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