【摘 要】
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挥发性有机物（VOCs）是形成光化学烟雾和雾霾的前体物质,是一类主要的空气污染物。芳香族VOCs是VOCs中最常见的一类,各行业均排放大量苯、甲苯和二甲苯等芳香族VOCs,其毒性和致癌性严重威胁人类身体健康。因此,针对芳香族VOCs的治理刻不容缓。在众多VOCs的治理技术中,催化氧化技术被视为最有前景的VOCs治理技术。本研究将通过构建高效的催化剂降低反应活化能,提高反应速率以实现在无外界能量输入
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挥发性有机物（VOCs）是形成光化学烟雾和雾霾的前体物质,是一类主要的空气污染物。芳香族VOCs是VOCs中最常见的一类,各行业均排放大量苯、甲苯和二甲苯等芳香族VOCs,其毒性和致癌性严重威胁人类身体健康。因此,针对芳香族VOCs的治理刻不容缓。在众多VOCs的治理技术中,催化氧化技术被视为最有前景的VOCs治理技术。本研究将通过构建高效的催化剂降低反应活化能,提高反应速率以实现在无外界能量输入的常温条件下催化氧化降解芳香族VOCs,这对于VOCs治理具有重要意义。本研究中通过浸渍法实现了过渡金属Ni在碳-硅气凝胶（CSA）载体上的高度分散,通过优化调控Ni/CSA催化剂的微观结构和苯氧化反应工艺参数,最终实现了常温条件下苯的催化氧化降解。本文对Ni/CSA催化剂的构效关系进行了系统探究,通过活性物种检测以及产物分析,对常温下苯在Ni/CSA上的降解机理进行初步研究。主要研究内容如下:对Ni/CSA催化剂的制备条件和苯催化氧化反应工艺参数进行优化。采用浸渍法,煅烧温度为200℃且Ni负载量为1.18 wt%的条件下,制备的Ni/CSA催化剂具有最佳催化活性,在30℃、空速为70000 m L·（g·h）-1、苯初始浓度为800 mg·m-3、相对湿度为13%的条件下,苯的去除率能够达到100%,且该催化剂可连续运行11 h以上,在循环使用3次后活性仅出现轻微的下降,具有良好的循环使用性。通过SEM、HRTEM、ICP-OES、EDS、XRD、BET、FTIR、XPS等表征手段对Ni/CSA催化剂的构效关系进行了研究,结果表明催化活性与其Ni3+的大量存在、独特的多孔网状结构、Ni活性位点的高度分散、载体混合孔的特性、较大的比表面积和孔体积、优异的吸附能力和疏水性密切相关。通过EPR检测到烷烃碳中心自由基,FTIR检测对比反应前后的催化剂表面发现有烷烃类小分子和碳酸盐物种的形成,使用气相色谱对尾气成分进行检测,经计算CO2选择性为60.5%。通过动力学实验,计算得出苯常温氧化的表观活化能仅为23.35 k J·mol-1,且TOF值为0.0097 s-1。
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