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由于电子器件正朝着集成化与微小化的方向发展,电子器件产生的热量也急剧增加。为了确保其正常运行,加快电子器件之间的热量传输成为了一个亟待解决的问题。目前,热界面材料在电子封装领域中扮演着重要的角色。热界面材料中的聚合物热导率极低,不利于固体界面间热量传输。相关学者已经发现添加高热导率的填料(如金属颗粒、陶瓷颗粒和碳材料)能够有效的提高聚合物的热导率。近年来,石墨烯由于其高热导率被广泛应用于提高聚合物的热导率,而构建相互连通的石墨烯热传输通道一直都是一个有效的方法用来提高石墨烯/聚合物复合材料的热导率。此外,增强石墨烯和聚合物之间的界面结合以及相邻石墨烯之间的界面结合也是提高石墨烯/聚合物复合材料热导率的关键。为了构建相互连接的石墨烯热传输通道,本文采用还原氧化石墨烯(rGO)作为导热填料,聚苯乙烯(PS)微球作为聚合物基体,通过静电吸附法制备出三维还原氧化石墨烯/聚苯乙烯(PS/rGO)复合材料,并以溶液共混法制备的PS/rGO复合材料作为对比样,研究了石墨烯的分布对复合材料热导率的影响。随后,分别研究了三维PS/rGO复合材料中rGO的含量和还原程度对复合材料热导率的影响。结果表明,当rGO含量为2.39vol%时,PS/rGO复合材料的热导率达到最大值(0.28W/(m·K)),相当于纯PS的1.75倍。另外,随着rGO还原程度的增加,PS/rGO复合材料热导率逐渐增加。当复合材料中rGO的C:O达到18.23时,PS/rGO复合材料热导率达到最大值(0.33W/(m·K))。综上所述,随着rGO还原程度增加,复合材料热导率有所提高,但效果并不显著,其原因是静电吸附法所制备三维石墨烯结构的PS/rGO复合材料中相邻rGO之间的界面结合强度不高,存在界面散射作用。为了增强三维rGO之间的界面结合强度,本文进而分别采用银纳米颗粒(AgNPs)和对苯二胺(PPD)对rGO表面进行修饰,制备出AgNPs修饰的三维石墨烯/聚苯乙烯(PS/rGO-AgNPs)复合材料以及氨基改性的三维石墨烯/聚苯乙烯(PS/rGO-PPD)复合材料。结果表明,随着银含量的增加,PS/rGO-AgNPs复合材料的热导率先增加后减小。当银含量为2.39vol%时,PS/rGO-AgNPs复合材料热导率达到最大值(0.54W/(m·K)),相当于纯PS的3.4倍,这就说明AgNPs在热压过程中能够作为粘接/烧结剂来连接相邻rGO,能够减小相邻rGO之间的界面热阻,有效的提高PS/rGO-AgNPs复合材料热导率。对于氨基化的PS/rGO-PPD复合材料而言,随着PPD含量的增加,PS/rGO-PPD复合材料热导率相应的呈现先增后减的趋势。当GO与PPD的质量比为1:5.7时,PS/rGO-PPD复合材料的热导率达到最大值(0.47W/(m·K)),相当于纯PS的2.9倍,这就说明适当含量的PPD能修饰rGO,并且能够在相邻rGO之间以共价键的方式连接,减小了相邻rGO之间界面热阻,提高PS/rGO-PPD复合材料热导率。