【摘 要】
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利用光催化技术将水分解成氢气是解决全球能源问题的研究热点。半导体二氧化钛（TiO2）因其无毒,稳定的化学性质以及其较合适的导带位置而广泛应用于光解水制氢。但是单一的TiO2的太阳能利用率低和光生电子空穴对易复合等缺点而导致其光催化制氢效果不佳。非贵金属铜良好的导电性和合适的氢吸附吉布斯自由能而被广泛应用于光解水制氢体系。此外,其氧化物具有匹配的能带结构而被广泛地应用于构筑复合光催化材料。基于以上背
【基金项目】
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国家自然科学基金； 湖北省自然科学基金；
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利用光催化技术将水分解成氢气是解决全球能源问题的研究热点。半导体二氧化钛（TiO2）因其无毒,稳定的化学性质以及其较合适的导带位置而广泛应用于光解水制氢。但是单一的TiO2的太阳能利用率低和光生电子空穴对易复合等缺点而导致其光催化制氢效果不佳。非贵金属铜良好的导电性和合适的氢吸附吉布斯自由能而被广泛应用于光解水制氢体系。此外,其氧化物具有匹配的能带结构而被广泛地应用于构筑复合光催化材料。基于以上背景,本论文以氧化亚铜为前驱体及不同钛源在乙二醇-水溶剂热体系下自还原构筑二氧化钛耦合含铜物种复合材料,并在此基础上利用不同含铜物种与TiO2形成多元异质结材料,研究其光催化产氢性能及其增强机理。主要研究内容如下:1.通过乙二醇-水混合溶剂热处理,不同形貌的Cu2O与钛前驱体,成功制备了TiO2包裹Cu纳米粒子的Cu@TiO2核壳结构。通过粉末X射线衍射（XRD）、X射线光电子能谱（XPS）、扫描电子显微镜（SEM）、透射电子显微镜（TEM）以及氮气吸附脱附等手段对其组成与结构进行了表征。光催化分解水制氢测试结果表明,Cu@TiO2核壳材料的最佳产氢速率达到4336.7μmol·g-1·h-1,大约是单一TiO2和商业化P25产氢速率的2倍。光/电化学和光致发光光谱结果表明Cu@TiO2核壳材料表现出增强的光生电荷分离和转移效率。基于Cu具有比TiO2更高的功函数以及Cu具有良好的导电性,Cu@TiO2肖特基结形成的内建电场,抑制了电子空穴对的快速复合。使得更多的光生电子参与光催化过程,从而导致光催化产氢活性增强。2.通过乙二醇-水混合溶剂热处理得到含有氧空位的Cu@TiO2-x复合材料。通过XRD、XPS、SEM等测试对其的组成和形貌进行了表征。通过电子顺磁共振（EPR）研究,单一TiO2-x与Cu@TiO2-x均存在氧空位结构。光解水产氢测试发现Cu@TiO2-x复合材料的最佳产氢速率为7218.8μmol·g-1·h-1是单一TiO2-x材料(3542.7μmol·g-1·h-1)的2.0倍。光/电化学测试结果表明,合适的氧空位浓度与金属铜的引入促进了复合材料的电子空穴分离效率,进而提高其光催化制氢性能。3.先通过乙二醇-水溶剂热处理法合成Cu@TiO2二元复合材料,再通过室温简单还原法在其表面沉积Cu2O颗粒,成功制备了三元Cu@TiO2-Cu2O复合材料。通过XRD、XPS、SEM等测试手段对其组成与结构进行了表征。光催化产氢测试结果表明,最佳比例的三元Cu@TiO2-Cu2O复合材料的产氢速率为12000.6μmol·g-1·h-1是单一TiO2材料(2728.8μmol·g-1·h-1)的4.4倍,并且分别是二元复合材料Cu@TiO2(5595.5μmol·g-1·h-1)和TiO2-Cu2O(6076.8μmol·g-1·h-1)的2.2倍和2.1倍。莫特肖特基测试发现TiO2-Cu2O之间形成了p-n结,而Cu@TiO2形成了肖特基接触。并且,光/电化学测试结果表明TiO2-Cu2O与Cu@TiO2二元复合材料均可以提升光生电荷的分离效率,但是Cu@TiO2-Cu2O三元复合材料的电荷分离效率均高于二元和单一材料。基于以上结果,推测Cu@TiO2-Cu2O三元复合材料中p-n结和肖特基结的形成提供了双通道促进电子空穴对的分离和光生载流子的转移,进而协同提升了光解水制氢活性。
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