【摘 要】
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等离激元光催化作为一种新型的催化体系,相对传统的光催化,条件更为温和,反应更具选择性,已经实现了多种传统光催化中难以发生的化学反应。在原位等离激元光催化中,激发光直接照射在金属结构和分子上,强光会破坏分子结构及吸附性能,引起不可逆转的后果。基于银纳米线的等离激元波导的远程等离激元光催化能够解决原位激发问题,但传输效率较低、调控难度较大,且难以避免金属结构热效应对分子的影响。本论文中我们利用稀土离子
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等离激元光催化作为一种新型的催化体系,相对传统的光催化,条件更为温和,反应更具选择性,已经实现了多种传统光催化中难以发生的化学反应。在原位等离激元光催化中,激发光直接照射在金属结构和分子上,强光会破坏分子结构及吸附性能,引起不可逆转的后果。基于银纳米线的等离激元波导的远程等离激元光催化能够解决原位激发问题,但传输效率较低、调控难度较大,且难以避免金属结构热效应对分子的影响。本论文中我们利用稀土离子掺杂氟化物上转换发光波导,利用波导光传输将稀土上转换发射的可见光输运至目标分子区域,通过改变激发模式,实现近红外激发、远程可调的等离激元光催化反应,该体系具有近红外远程激发、传输和发射模式易于调控、物理和化学稳定性较高、生物毒性低等优势,为在细胞成像、医学检测和治疗等方面的应用提供理想体系。本论文的主要研究内容包括:1.设计制备一种基于端头斜切稀土微米波导管的远程可调等离激元光催化体系。采用近红外光激发微米管的斜切端头,由于激发光能够耦合进波导管内进行传输,在远离激发点的大面积区域观测到分子催化现象;对新体系远程激发光催化过程的物理机理进行详细讨论,并通过密度泛函理论计算对比分析目标分子的振动模式,从而建立高效的基于稀土微米波导的远程可调等离激元光催化新体系。2.通过改变激发位置,利用拉曼光谱监测微米管上不同位点的分子催化现象,实现微米尺度下远程定点催化的精确调控;对端头激发模式下新体系微米级远程光催化的调控规律进行系统研究。
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