榍石结构CaTiSiO5基高温稳定电介质材料的制备及性能研究

来源 :中国科学院大学(中国科学院上海硅酸盐研究所) | 被引量 : 0次 | 上传用户:whatisbianbian01
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对于在恶劣环境中运行的电子设备,要求具有高可靠性的多层陶瓷电容器(MLCC),例如,用于航空航天或石油钻井系统中控制和传感系统的电子设备需要在200oC以上,甚至高于400oC的温度下运行。应用于200oC及以上的铁电体电介质陶瓷尽管在室温下具有较大的介电常数,但当温度升高至居里温度以上后,材料电导及介电驰豫引起的大量能量损耗,使得电介质的介电常数及耐压强度剧烈降低。与铁电体材料不同,线性电介质的介电常数与外电场无关,其能量储存密度(U)正比于介电常数(εr)及耐压强度(Eb)的平方。所以,虽然线性电介质通常具有相对较低的介电常数,但它们可以在较宽的温度范围内保持稳定和优异的介电性能、耐压强度和储能效率,并且广泛应用于高温稳定的MLCC中。本论文研究了(Al3+,Nb5+)共掺CaTiSiO5基陶瓷的制备及性能,并尝试将其用于多层陶瓷电容器中,主要研究内容与成果如下:通过固相反应法制备了不同共掺量的榍石结构CaTi1-x(Al0.5Nb0.5)xSiO5(CTANSx)陶瓷。Al3+和Nb5+取代部分Ti4+,离子半径的不同使晶体结构发生扭转,产生晶格畸变,破坏了CaTiSiO5中氧八面体链Ti原子位移偏心的相干性,抑制了顺电相向反铁电相的转变,从室温到350oC,CTANSx(x≥0.03)陶瓷具有稳定的顺电CaTiSiO5相(空间群A2/a)。在室温下,CTANS0.03陶瓷的介电常数εr=53,介电损耗tan?<0.001,绝缘电阻9×1013Ω·cm,耐压强度>1000 kV/cm,理论储能密度为2.65 J/cm3,储能效率为96%。CTANS0.03储能陶瓷电介质材料具有良好的温度稳定性:室温-300oC范围介电常数保持稳定,300oC下绝缘电阻1×1011Ω·cm、电容温度系数-29ppm/oC,180oC时储能效率仍能达到89%。将CaTi0.97(Al0.5Nb0.5)0.03SiO5粉体,通过流延、打孔、印刷、叠片、切割等步骤制备多层陶瓷电容器。对贵金属内电极的MLCC的介电性能、耐压性能等进行进一步探索,初步获得室温至300oC应用于100kHz频率下的具有良好稳定性的MLCC,室温下耐电压达4130 V。制备了以Ni为内电极的MLCCs,探究了退火、掺杂少量MnO2对材料抗还原性的影响,为贱金属内电极的多层陶瓷电容器的制备打下良好的基础。
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