纳米硫的可控制备与应用性能研究

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硫是一种天然、经济、无害的材料。自古以来,凭借能直接从自然界获得单质的优势,硫被人们用于皮肤病、寄生虫治疗,植物病虫害防治,火药制造,光催化降解,储能电池等领域。而随着纳米技术的发展,绿色化学原则深入人心,纳米硫的诸多优异性质正在被深入研究和开发。在传统生物杀菌领域,纳米硫与传统硫相比,拥有更强的杀菌活性和更广的生物应用,在动植物杀菌、疾病治疗、抗癌细胞等方面被广泛研究。本论文提出采用微通道反溶剂沉淀法可控制备纳米硫颗粒(SNPs),并采用CFD模拟研究微通道制备过程。此外,还采用超重力强化反应沉淀法制备SNPs。最后,将所制备的纳米硫颗粒用于生物抗菌,以及疏水性纳米硫/PVA复合薄膜的制备。全文主要研究内容和结果如下:(1)采用传统搅拌釜,通过反溶剂沉淀法制备纳米硫颗粒。重点考察了溶液浓度、溶剂/反溶剂比(S/AS)、表面活性剂种类和用量等条件对纳米硫颗粒制备的影响,得到了较优工艺条件:溶液浓度为20 mg/mL,溶剂/反溶剂比为1:20,表面活性剂选用CTAB,添加量为30 wt%;进一步通过冷冻干燥方法,得到纳米硫粉体,其平均粒径约为20 nm。(2)采用微通道技术对反溶剂沉淀法进行强化。重点考察了溶液浓度、溶剂/反溶剂比、总流速、微通道结构和尺寸等对纳米硫颗粒制备的影响,得到了较优的微通道制备工艺条件:溶液浓度为20 mg/mL,溶剂/反溶剂体积比为1:10,总流速为88mL/min,采用微通道尺寸为300 μm的Y型微通道。在较优工艺条件下,所得纳米硫颗粒的平均粒径为15 nm。与传统釜式法相比,微通道法所得纳米硫颗粒粒径更小,分布更窄,制备过程所需反溶剂用量可减少50%。此外,采用CFD模拟对比了 Y型和T型微通道混合过程,结果表明,Y型微通道混合效果较好,T型微通道在流体交汇处存在返混,导致制备的颗粒尺寸大于Y型微通道。(3)采用超重力反应沉淀法制备纳米硫颗粒。重点考察了酸种类、反应浓度、反应时间、超重力转速和进料流率等对纳米硫制备的影响,得到较优的工艺条件为:盐酸为酸源,硫代硫酸钠浓度为0.05 mol/L,反应时间为5min,超重力转速为1500rpm,盐酸溶液和硫代硫酸钠溶液进料流率分别为50 mL/min和200 mL/min。较优工艺条件下所得产品平均粒径为15 nm,分散性良好,与传统搅拌釜相比,反应时间从25 min减小到5 min,平均粒径从约50 nm减小到约15 nm,分布更窄。(4)进一步将所得纳米硫颗粒用于抗菌和制备纳米硫/PVA复合薄膜。以金黄色葡萄球菌和大肠杆菌为对象,研究了纳米硫颗粒的抗菌性能。结果表明,相比于升华硫,纳米硫的抗菌性能明显提升,且显示出良好的小尺寸效应,15 nm颗粒的抗菌性能明显优于50 nm颗粒。此外,采用溶液共混法制备得到了纳米硫/PVA复合薄膜,当纳米硫颗粒添加量从0提高至30 wt%,复合薄膜接触角由66.7℃提高至98.9℃;薄膜表现出良好的疏水性,其水解能力也未受影响。
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