【摘 要】
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目的制备一种具有高稳定性和高催化活性的Pt/C@PANI"核/壳"结构催化剂。方法利用原位化学氧化聚合法制备聚苯胺修饰Pt/C@PANI"核/壳"结构催化剂,采用循环伏安加速寿命实验,结
【机 构】
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重庆大学化学化工学院洁净能源与资源化工过程重点实验室,重庆市高能电池企业工程技术研究中心艾诺斯重庆华达电源系统有限公司
【基金项目】
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国家重点基础研究发展计划(973计划)资助项目(2012CB215500);国家自然科学基金资助项目(21376283,21376284,51272297,21276291)~~
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目的制备一种具有高稳定性和高催化活性的Pt/C@PANI"核/壳"结构催化剂。方法利用原位化学氧化聚合法制备聚苯胺修饰Pt/C@PANI"核/壳"结构催化剂,采用循环伏安加速寿命实验,结合电化学活性表面积、氧还原活性、X-射线光电子能谱和透射电镜,考察所制备催化剂的活性和稳定性,通过密度泛函理论探究PANI增强Pt/C催化剂活性和稳定性的量子化学本质原因。结果电化学测试表明, Pt/C@PANI催化剂的催化活性与聚苯胺包覆层含量和厚度密切相关,Pt/C@PANI(30%)催化剂具有最好的催化活性,其质量比活性和比表面比活性分别为商业化Pt/C催化剂的1.6和1.8倍。加速寿命实验表明,Pt/C@PANI(30%)催化剂具有很好的稳定性,经过1500圈CV扫描后,其电化学活性表面积仅下降了30%,而商业化Pt/C催化剂降低了83%。理论计算表明,PANI将电子转移给载体C,导致自身空穴增加,PANI部分氧化,导电性增强;PANI的存在使Pt/C@PANI体系的HOMO能级升高,减小了与氧气分子LUMO能级的差异,有利于电子从催化剂HOMO转移到氧分子的LUMO轨道,使得氧容易得到电子;PANI吸附后,Pt原子d带中心显著降低,利于中间物种的脱附,催化活性更高。结论 PANI包覆层抑制了Pt纳米粒子在载体表面的迁移、团聚长大和溶解/再沉积,有效地解决了Pt/C催化剂的Ostwald肿大,催化剂的活性和稳定性得到显著提升。
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