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本文研究了Hilbert空间中无界分块算子矩阵的二次数值域,谱包含关系,可逆性和补问题. 首先,我们给出了有界分块算子矩阵的二次数值域的基本性质.例如,对于分块算子矩阵A和所有的酉算子U而言,算子U*AU的二次数值域的并集等于A的数值域.事实上,部分结论可以直接推广到无界算子矩阵情形. 其次,利用分块算子矩阵的二次数值域和无界算子矩阵的Gershgorin定理刻画了无界Hamilton算子和次对角元有界的无界算子矩阵的谱包含性质.此外我们还利用谱包含性质给出了辛对称算子矩阵的可逆性. 最后,研究了无界上三角型缺项算子矩阵MC=(ACOB)的闭值域补和左可逆补问题,以及无界缺项形式Hamilton算子HB=(ABC-A*)的左可逆补,可逆性和可逆补问题.我们提出了不同于解决传统补问题的新方法,基于分析R(A)⊥的维数d(A)为有限或无限讨论无界缺项分块算子矩阵的各种补问题,并得到了全新的充分必要条件.我们指出这些结论对于有界情形也是新的并且是有意义的.