纳米孪晶金刚石是新型高性能超硬材料家族的典型代表,其硬度是金刚石的两倍,断裂韧性最高可达金刚石的5倍,因此该材料有望替代普通金刚石在超硬材料加工、高压物理、石油勘探等领域发挥作用。但纳米孪晶金刚石的硬化与增韧机理不明确,孪晶界的存在对纳米孪晶金刚石热导率的影响程度和影响机制不明晰,从而限制了该类超硬材料性能的继续提高。对纳米孪晶金刚石的硬化、增韧及热传输机理进行深入研究,揭示纳米孪晶金刚石的强韧协同和原子尺度的声子传输机制,是力学、材料学和物理学等研究领域亟待解决的核心问题。本论文以纳米孪晶金刚石为研究对象,深入探究金刚石材料在室温条件压痕作用下的塑性变形机理,探索纳米孪晶金刚石原子尺度结构与其硬度、断裂韧性、热导率之间的内在关系,为超硬材料的合成和应用提供理论基础。首先,本文介绍了单晶金刚石及纳米孪晶金刚石的原子面排布形式,分析了纳米孪晶金刚石所具有的微结构特征。综述了国内外研究学者在纳米孪晶材料硬化、增韧机理及热导率模拟方面的研究现状,并展开述评,从而确立了本论文的主要研究内容和研究方法。其次,采用纳米压痕试验和分子动力学模拟相结合的方法研究了单晶金刚石在压痕作用下的石墨化相变行为和塑性变形机理。研究发现金刚石在压痕作用下会发生金刚石相向石墨相的转变,分子动力学模拟结果与实验结果相吻合。对比压痕过程中压痕力和石墨化相变原子数随压痕深度的变化得出金刚石在压痕作用下的塑性变形来源于石墨化相变。对石墨化区域微观相变过程的进一步分析显示金刚石在压痕作用下会通过四种断键方式相变为石墨结构,四种相变形式解理面分别为{111}晶面、{（?）1（?）}晶面、{1（?）（?）}晶面和{11（?）}晶面。通过改变压头角度控制金刚石基底受到的正应力和剪应力的比值,对不同角度压头作用下金刚石基底相变分析证明了剪应力在金刚石石墨化相变中起关键作用。然后,采用分子动力学模拟的方法研究了纳米孪晶金刚石在压痕作用下的石墨化相变过程,揭示了纳米孪晶金刚石的硬化机理为孪晶界对石墨化相变的阻碍。研究了孪晶间距对纳米孪晶金刚石石墨化相变以及硬度的影响规律,结果显示孪晶间距越小,材料对石墨化相变的阻碍能力越强,硬度越大。实验表征和分子动力学模拟结果均显示多晶界的存在同样会阻碍金刚石材料在压痕作用下的石墨化相变,随着相邻晶界晶格失配角度的增大,晶界对石墨化相变的阻碍能力增强。基于对孪晶界和多晶界阻碍压痕下石墨化相变的研究结果预测了超高硬度金刚石类材料所应具有的微结构特征。再次,利用分子动力学模拟的方法,探究了纳米孪晶金刚石中存在的三种界面形式（孪晶界、相界和层缺陷）对金刚石断裂韧性的影响。计算结果显示纳米孪晶金刚石高断裂韧性来源于三种界面的耦合增韧作用。其中孪晶界和相界对金刚石的增韧效果规律一致,且断裂韧性随裂纹与界面之间的夹角变化较大。在40°～80°夹角范围内,孪晶界和相界的存在对金刚石材料的增韧效果明显,断裂能最高可达金刚石的1.93倍,而在其他夹角下孪晶界和相界的存在对金刚石几乎起不到增韧效果。层缺陷的存在会延迟裂纹尖端到达临界断裂应力的时间,从而对纳米孪晶金刚石起到增韧作用。断裂韧性随层缺陷长度、层数的增加以及层间距的增大而增大,其中含层缺陷模型的临界能量释放率最高可达不含层缺陷模型的5.6倍。最后,采用分子动力学模拟和DFT计算相结合的方法探究了孪晶界的存在对金刚石热传输性质的影响规律。以DFT计算结果作为基准,优选出能够准确计算金刚石材料声子简谐特性和非谐特性的势函数为COMPASS。利用该势函数计算了孪晶间距对纳米孪晶金刚石热导率的影响规律,结果显示热导率随孪晶间距的增大呈先减小后增加的变化趋势。孪晶界的存在对金刚石声子寿命和声子群速度均会产生影响。孪晶界对声子的散射作用导致声子寿命随孪晶间距的减小而减小,而孪晶间距增大引起的单胞原子个数增加使得声子群速度随孪晶间距的减小而增大,这两种竞争机制导致纳米孪晶金刚石热导率随孪晶间距变化存在最小值。