半导体涂层电极阴阳极协同处理有机废水的研究

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近些年来对光电催化氧化技术处理有机废水的研究已经引起广泛的注意,但大多数研究集中在电助光催化过程,较少深入探讨电催化过程(大电流状态)作用,尤其是光电条件下阴阳极的协同作用少有涉及。而光电催化过程中,发挥阴阳极协同作用对提高污染物处理效率和降低处理成本至关重要。基于此,本研究采用半导体涂层电极为光阳极和光阴极,探讨了半导体阴阳极组成及阴阳极协同促进光电催化中间活性物种(·OH、·O2-等强氧化性自由基)生成作用。主要研究内容如下:(1)改性泡沫镍阴极与Ti/Co3O4阳极协同处理有机废水活性艳兰(KN-R)探讨了以不同温度煅烧的泡沫镍作阴极与Ti/Co3O4阳极协同对染料废水的脱色作用。选取泡沫镍做阴极材料,为了避免镍溶出,将泡沫镍进行煅烧处理。结果表明,泡沫镍表面形貌有细微变化,但并没有产生新的物质。且350℃煅烧后的泡沫镍电荷转移能力最强,活性位点最多。用水热法与高温煅烧法在钛网上制备Co3O4纳米线做阳极,将煅烧后的泡沫镍作阴极与阳极一起在有隔膜反应器与无隔膜反应器里分别进行降解反应,发现煅烧改性后的泡沫镍作阴极与Ti/Co3O4阳极对有机废水活性艳兰(KN-R)的脱色效果具有协同作用,在无隔膜反应器中阴阳极在光电条件下对活性艳兰的脱色率在两小时达82.2%,远大于隔膜反应器计算后的均值52.3%。自由基验证实验结果表明脱色过程中·O2-起主要作用。(2)不同基底Co3O4阴极与Ti/Co3O4阳极阴极协同处理有机废水活性艳兰(KN-R)研究了在不同基底上生长Co3O4纳米线材料作阴极与Ti/Co3O4阳极一起对染料废水的脱色效果。阴极材料分别选用钛网、不锈钢网与泡沫镍作基底,阴阳极以相同的方法制备Co3O4纳米材料。研究结果表明Co3O4作为阴极材料时不管是在哪种基底上都对有机废水活性艳兰(KN-R)具有一定的脱色作用,且Co3O4既可以作阳极对染料废水(KN-R)有一定脱色效果,也可以作阴极在不同基底上与Ti/Co3O4阳极一起对染料进行脱色作用。当阴极基底为泡沫镍时,电极片上除了有Co3O4纳米线生成外,也有大量Co3O4纳米片的存在,这些纳米片增加了催化反应的活性位点,用此电极与阳极一起对染料废水进行脱色效果最好,2h可达到89.4%。(3)不锈钢/Co3O4-MnO2阴极与Ti/Co3O4阳极协同处理有机废水活性艳兰(KN-R)制备了不锈钢/Co3O4-MnO2复合材料且探讨了将其作阴极时与Ti/Co3O4阳极一起对染料废水的脱色作用。阴极选用不锈钢作基底,除却用与阳极上制备Co3O4的方法制备一层Co3O4纳米线外,用简单的化学方法在Co3O4上制备了一层MnO2纳米片。实验结果表明MnO2成功负载在Co3O4纳米线上,生成结构良好纳米片,相互交叉的MnO2纳米片包裹在Co3O4纳米线上为电催化反应提供了多维开放通道,增加了电催化反应的活性位点。光电催化降解反应证实了MnO2的加入对有机废水活性艳兰的脱色效果有加强作用,与阳极一起作用对活性艳兰脱色效果脱色率由62.8%提高到78.3%。Ti/Co3O4阳极及不锈钢/Co3O4-MnO2阴极在两种反应器里的对比试验说明了两种电极之间具有协同作用。本文在阳极保持Ti/Co3O4不变的前提下,改变阴极的材料,构成三组阴阳极光电催化体系,通过在两种不同反应器中对有机废水活性艳兰的脱色实验,探究了阴阳极的协同作用。实验结果证明Ti/Co3O4阳极与所制备三种电极之间在降解有机废水活性艳兰过程中均存在协同效应。实验为阴极催化剂的制备提供了简单易行的技术路线,同时阴阳极协同处理体系提高了污染物处理效率和降低处理成本,在环境净化方面表现出了较好的应用前景。
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