【摘 要】
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考虑到日益严重的气候变暖和化石燃料短缺问题,需要通过大规模的电化学能量储存和转换技术将可再生能源有效整合用于电网。在化学能源储存体系中,锂离子电池在电子产品市场应用中取得了巨大的成功。但是,随着锂离子电池产量的快速增长,锂资源的低集中度引起了人们对其可持续发展的思考。考虑到成本和可持续供应方面的优势,钠离子电池在部分领域具有取代锂离子电池的可能,尤其是室温高性能钠离子电池在能量储存和转换中表现出的
【基金项目】
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国家自然科学基金:强相互作用的阴阳离子共掺杂调控钠电池层状正极材料及其循环性能的影响机制（51802085）；
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考虑到日益严重的气候变暖和化石燃料短缺问题,需要通过大规模的电化学能量储存和转换技术将可再生能源有效整合用于电网。在化学能源储存体系中,锂离子电池在电子产品市场应用中取得了巨大的成功。但是,随着锂离子电池产量的快速增长,锂资源的低集中度引起了人们对其可持续发展的思考。考虑到成本和可持续供应方面的优势,钠离子电池在部分领域具有取代锂离子电池的可能,尤其是室温高性能钠离子电池在能量储存和转换中表现出的潜力,有望在市场上获得较大的成功。层状过渡金属氧化物材料因其合成工艺简单、比容量大、离子电导率高而成为最吸引人的钠离子电池正极材料之一,但其普遍存在动力学迟缓、多相演化、空气稳定性差、综合性能不足等问题,限制了其商业化应用。因此,如何开发具有动力学稳定以及电化学性能良好的新型钠基层状过渡金属氧化物正极材料为将其应用到实际生产生活中提供了更大的可能性。本文采用简单的高温烧结法制备了P2型Na0.8Li0.08Mn0.6Co0.16Ni0.16O2正极材料,探索出制备具有六棱柱形状正极材料的烧结工艺,然后对该六棱柱形状正极材料进行掺杂和包覆,以研究其对电池性能的影响,主要研究内容如下所示:1.首先利用模板剂辅助共沉淀法合成过渡金属氢氧化物前驱体Mn0.6Co0.16Ni0.16（HO）2,通过不同的升温速率和不同的退火温度制备P2型Na0.8Li0.08Mn0.6Co0.16Ni0.16O2正极材料（Na NCM）,并对其形貌及电化学性能进行对比和研究。结果表明,不同退火温度下合成的Na NCM,空间群均为P63/mmc。当退火温度为1000℃时（Na NCM1000）,材料具有六边形片状形貌,厚度为0.97μm,晶粒截面尺寸为7.36μm,在0.1C电流密度下放电比容量为117.1 m Ah/g,在0.5 C（1C=175 m Ah/g）倍率放电比容量为91.3 m Ah/g,循环70圈时的容量保持率可达97.0%;当退火温度为850℃时（Na NCM850）,材料具有六边形块状形貌,厚度为0.46μm-0.88μm,晶粒尺寸为1.35μm,在0.1C电流密度下放电比容量为110.9 m Ah/g,在0.5 C倍率放电比容量为90.2 m Ah/g,循环70圈时的容量保持率为80.7%;当退火温度为750℃时（Na NCM750）,材料具有六棱柱形貌,柱高为0.75μm,六边形尺寸为0.48μm,在0.1C电流密度下放电比容量为115.8 m Ah/g,在0.5 C倍率放电比容量为89.8 m Ah/g,循环70圈时的容量保持率为93.2%。由于材料NCM750与材料NCM1000具有接近的容量保持率,且容量差别不大,通过晶体结构精修得出,材料NCM750具有较大的晶格参数c,更有利于Na+离子的脱出。出于经济实用性考虑,采用低温烧结的方式耗能更低。所以后续对材料NCM750通过掺杂和包覆的方式进行改性以便提高倍率性能。2.通过对材料NaNCM750掺杂不同浓度的Br元素探究不同浓度的阴离子掺杂对材料微观形貌、晶体结构和电化学储钠性能的影响规律。结果表明,随着Br含量的增加,晶粒尺寸逐渐均匀,掺杂3 mol%浓度的Br时,材料的容量保持率最高,在0.1C电流密度下放电比容量为126.0 m Ah/g,在0.5C倍率下循环100圈之后的容量保持率为93.3%。在5C的大倍率下,容量可达到79.2 m Ah/g。原因在于采用阴离子掺杂的方式,用Br取代部分O的位置,减少O2的损失,材料的容量保持率进一步提高。3.通过对材料NaNCM750包覆Al2O3、TiO2,探究不同浓度的包覆层对正极材料的微观形貌和电化学性能的影响规律。结果表明,Na NCM750包覆Al2O3浓度0.5%时,在0.1C电流密度下材料的容量保持率最高循环100圈之后约为75.8%,Na NCM750包覆Al2O3浓度1%时,材料在高倍率下的放电比容量较高;Na NCM750包覆TiO2浓度0.5%时,在0.1C电流密度下容量保持率最高,100圈之后约为76.7%,均高于Na NCM750的保持率46.1%。原因在于金属氧化物包覆层缓解了正极材料在电化学循环过程中与电解液的副反应,同时,包覆Ti O2诱导Ti4+掺杂进一步稳定了层状结构。
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