由于人类在生产生活中大量使用煤、石油、天然气等化石能源,导致大气中CO2含量急剧增加,造成了严重的“温室效应”。解决这一问题的方法是开发一种新型的高性能CO2捕获和储存（CCS）技术。与其他CO2转化和储存的方法相比,通过电能将CO2还原为其他有价值的化学品和燃料是一种非常节能环保的方法。但是由于CO2是一种线性分子,具有良好的稳定性和化学惰性,因此,CO2的电化学转化通常需要一种合适的催化剂来促进C=O键的断裂。过渡金属元素如金（Au）、银（Ag）、铜（Cu）等,具有很好的活化CO2分子并将其转化为一氧化碳（CO）、甲酸（HCOOH）、甲烷（CH4）或甲醇（CH3OH）的能力。然而,这些过渡金属电催化剂存在着催化效率低、耐久性差、过电位高、选择性低等问题。此外,贵金属的高价格也限制了这些催化剂的大规模使用和商业化。因此,开发具有高的活性、选择性、稳定性的低价催化剂是电催化还原CO2领域的一个关键科学问题。近年来,计算和实验证明固定在N掺杂或者有缺陷的石墨烯单层上的金属单原子对电催化还原CO2非常有效。而金属双原子作为单原子的延伸,具有许多明显的优点,如金属原子负载量高、活性中心灵活等。此外,这两个金属原子由于具有协同效应,且对C和O的亲和性不同,因此可以使中间吸附物种在催化活性位点上有合适的吸附强度。这是异核金属双原子催化剂（DAC）中尤为突出的一个优势。已知氮掺杂的二维石墨烯C2N单层通过湿化学反应成功合成,因此我们将异核金属双原子锚定在C2N基底上作为催化还原CO2的催化剂。本课题利用密度泛函理论（DFT）与计算氢电极（CHE）模型相结合的计算方法研究了异核金属双原子催化剂的结构和性质以及其对CO2还原反应（CO2RR）的机理和性能。结果表明,金属双原子M1M2活性中心和C2N基底对O=C=O键的活化有明显的协同效应。双原子M1M2位点能够使CO2RR在较低的限制电位（UL）下生成除C1以外的产物。具体地说,Fe M@C2N（M=Fe,Co,Ni,Cu）优先促进C2H4的形成,Cu M@C2N（M=Co,Ni,Cu）优先用于CH4的形成。此外,共吸附*CO+*CO的结合强度被定义为用于产生C2产物的CO2RR活性的描述符,使得中等强度吸附的*CO+*CO,有较低的UL。值得注意的是,C-亲和性对C-C键偶联和C2H4的形成影响最大,而C-亲和性和O-亲和性都控制CH4的形成。我们的结果为合理设计DAC有效催化CO2还原反应提供了理论见解。