【摘 要】
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在大气环境和微环境中存在的三乙胺和甲醇气体可能给人类的生产生活带来不便,开发高效、稳定、便携的三乙胺和甲醇气体传感器至关重要。现有的三乙胺和甲醇气体传感器灵敏度、稳定性以及选择性都有待提高。固体电解质型气体传感器通过固体电解质与电极材料的有效组合来感知气体,具有响应速度快、检测下限低、稳定性好等特点,在气体监测领域具有良好的应用前景。在众多固体电解质中,中温型固体电解质材料Ce0.8Gd0.2O1
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在大气环境和微环境中存在的三乙胺和甲醇气体可能给人类的生产生活带来不便,开发高效、稳定、便携的三乙胺和甲醇气体传感器至关重要。现有的三乙胺和甲醇气体传感器灵敏度、稳定性以及选择性都有待提高。固体电解质型气体传感器通过固体电解质与电极材料的有效组合来感知气体,具有响应速度快、检测下限低、稳定性好等特点,在气体监测领域具有良好的应用前景。在众多固体电解质中,中温型固体电解质材料Ce0.8Gd0.2O1.95具有稳定性好、不易发生相变以及电导率高等优点,因此,本文以Ce0.8Gd0.2O1.95作为固体电解质导电层,分别以钙钛矿型复合氧化物和贵金属为敏感电极材料,开发面向大气环境监测以及微环境监控领域应用的Ce0.8Gd0.2O1.95基混成电位型三乙胺和甲醇传感器。本文主要研究内容如下:（1）采用溶胶凝胶法制备了La1-xSrxMnO3（x=0.1,0.2,0.3）钙钛矿材料,以La1-xSrxMnO3为敏感电极材料制作了Ce0.8Gd0.2O1.95基混成电位型三乙胺传感器。重点探究了不同Sr2+取代量对传感器灵敏度的影响。其中,基于Ce0.8Gd0.2O1.95固体电解质和La0.8Sr0.2MnO3敏感电极的传感器对100 ppm三乙胺表现出最佳敏感性能（响应值:-113 mV）,其原因为当Sr2+取代量为0.2时,敏感电极材料具有最高的电化学催化活性,这一点通过极化曲线和复阻抗曲线得到了验证。该传感器的检测范围为1-100 ppm,灵敏度可达-59.2 mV/decade。此外,该传感器对100ppm三乙胺表现出快速的响应恢复速度,响应时间低于1 s,恢复时间为9 s。同时,传感器具有良好的选择性和优秀的重复性。（2）开发了以Au为敏感电极材料的Ce0.8Gd0.2O1.95基混成电位型甲醇传感器,该传感器对50 ppm甲醇的响应值为-40 mV,且传感器具有良好的重复性、抗湿性和长期稳定性,但是它的选择性很差,对100 ppm甲醇、乙醇、丙酮、正丁醇和正戊醇五种气体的响应值都在-53 mV左右,选择性不好的原因是敏感电极Au对上述五种气体具有相似的电化学催化活性,这一点可以通过极化曲线和复阻抗曲线得到证明。本章的重点工作为通过增设过滤层和提取特征参数的方式改善当前传感器选择性。首先,在传感器上增设负载4A分子筛的过滤层,小于4A分子筛孔径的甲醇分子可以扩散通过过滤层到达三相反应界面参加电化学反应,比分子筛的孔径大的乙醇、丙酮、正丁醇和正戊醇被尽可能多得阻止在外边,这一方法使传感器对甲醇的选择性得到初步改善;第二,提取响应值和响应的最大速率值两个特征参数,综合考虑传感器在气体中响应的最大速率值与浓度的关系、响应值与浓度对数的关系两个关系函数,实现对甲醇等气体种类和浓度的识别。例如,从一条未知浓度某种气体的响应恢复曲线中,读出响应值为-9.6 mV,响应的最大速率值为-0.257 mV·s-1,将这两个数值代入上述两个关系函数中,得出该未知气体为22 ppm的甲醇,通过这种方法有效结合,使传感器的选择性得到明显改善。综上所述,本文开发的Ce0.8Gd0.2O1.95基三乙胺和甲醇气体传感器具有较高的灵敏度、良好的重复性以及优秀的稳定性和选择性,在大气环境以及室内微环境检测等领域具有良好的应用前景。
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