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介孔材料自1992年问世以来就一直活跃于解决环境和能源问题的前沿,介孔材料所特有的高比表面积、高孔隙率及大孔容等结构优势使得其在重金属离子及二氧化碳气体吸附分离等方面具有广阔的应用前景。近年来,随着有序介孔酚醛树脂及其碳材料的成功合成及在吸附、电化学、催化等领域的广泛应用,不仅拓宽了对介孔材料的合成机理、骨架组成及功能化应用的研究,也掀起了对其他介孔聚合物的研究热潮。密胺树脂具有特殊的三嗪环及多氨基结构,在胶粘剂、涂料、造纸、吸附分离、交联剂等领域具有广泛的应用,如果能够将介孔材料的孔道优势与密胺树脂的化学结构优势相结合,制备得到介孔密胺树脂,则必将进一步拓宽其应用范围。然而,目前报道的介孔密胺树脂的合成方法如硬模板法、微乳液法及溶剂热法等存在操作复杂、环境污染大、能耗高等缺点,因此,如何开发出介孔密胺树脂的绿色、简捷合成路线并拓宽其功能化应用是一项非常重要的研究工作。 在本文中,我们以廉价而环境友好的三聚氰胺(Melamine(M))、多聚甲醛(Paraformaldehyde(PFM))为主要原料,通过软模板与水热合成相结合的方法制备介孔密胺树脂(Mesoporous Melamine Formaldehyde(MMF))及其相关材料,并探讨其对六价铬离子、甲基橙分子及二氧化碳气体的吸附分离性能。在第二章中,我们详细地考察了模板剂用量、体系酸碱度、PFM/M摩尔比、前驱体固化温度和时间等反应条件对样品孔结构的影响,通过对不同样品的SEM照片、氮气吸附/脱附等温线、孔径分布曲线、固体碳核磁谱图、红外谱图及元素分析等实验结果对比分析讨论得到,当采用F127(PEO106PPO70PEO106)为模板剂,PFM/M摩尔比设定为3.0,固化温度为150℃,固化时间为24 h时,可以制备得到具有高比表面积(317 m2 g-1),均一孔径分布(8.0 nm)的MMF。 在第三章中,我们对MMF在污水处理中的六价铬(Cr(Ⅵ))离子及甲基橙(MO)分子的吸附性能进行了详细的研究。我们着重研究了吸附反应时间、初始液浓度、体系温度及酸碱度对MMF吸附性能的影响,结果表明,MMF对Cr(Ⅵ)的吸附过程非常迅速,通过对其吸附过程的动力学分析及吸附前后吸附剂中各元素的XPS分析,我们知道MMF主要通过化学吸附过程吸附Cr(Ⅵ),这样MMF具有比传统的Cr(Ⅵ)吸附剂——活性碳更高的吸附量(66.65 mg g-1)和更好的吸附选择性。同时,我们也发现MMF对MO具有很好的吸附性能,其吸附量高达65.63 mg g-1,此外通过对其吸附动力学过程的分析及吸附前后吸附剂中各元素的XPS分析,发现MMF主要通过化学吸附过程吸附MO。这些研究结果表明,MMF在污水处理中具有广阔的应用前景。 在第四章中,我们针对第三章中MMF吸附过程中不易回收再利用的难点,进一步将磁性Fe3O4纳米粒子引入到介孔密胺树脂中,制备磁性介孔密胺树脂。首先,我们采用共沉淀的方法制备得到Fe3O4纳米粒子,同时,为了提高Fe3O4的稳定性和分散性,进一步将介孔二氧化硅包覆到Fe3O4的表面制备得到Fe3O4@SiO2核壳材料,最后将介孔密胺树脂包覆到Fe3O4@SiO2的表面得到磁性介孔密胺树脂(MMMF)。该磁性介孔密胺树脂具有高比表面积(393 m2 g-1),均一孔径分布(6.9 nm),对于Cr(Ⅵ)具有优异的吸附性能,其吸附量高达106.8 mg g-1,并且重复利用5次后仍具有较好吸附性能。 在第五章中,我们采用分别添加有机溶剂乙二醇(EG)、聚乙二醇-200,-400,-600(PEG-200,-400,-600)及助模板剂十六烷基三甲基溴化铵(CTAB)、十二烷基磺酸钠(SDS)的方法对介孔密胺树脂的形貌及孔径进行控制合成。研究表明,当采用EG作为有机分散剂,SDS作为助模板,F127作为模板剂时,可以制备得到具有球形形貌的小孔径介孔密胺树脂微球(Mesoporous Melamine Formaldehyde Spheres(MMFS)),该样品具有较高的比表面积(298 m2 g-1),均一的孔径分布(3.0 nm)。随后我们详细地探讨了不同PFM/M摩尔比制备得到的MMFS在化学结构及孔结构上的差异,并迸一步研究了该系列不同孔结构及氮含量的MMFS对二氧化碳气体的吸附分离性能,研究表明,随着PFM/M摩尔比的增大,样品MMFS-2.0,MMFS-2.5,MMFS-3.5,MMFS-4.0,MMFS-4.5对于二氧化碳的吸附量呈现出逐渐减小的趋势,在压力为1 bar及温度为273K时,样品MMFS-3.0对二氧化碳的吸附量最大为48.0 mg g-1。 在第六章中,我们将介孔密胺树脂碳化制备得到原位氮掺杂的介孔碳材料,并详细考察了焙烧温度对样品孔结构的影响。研究表明,当焙烧温度为800℃时,可以制备得到具有较高比表面积(287 m2 g-1)、均一孔径(3.7 nm)分布、氮含量为19.12%的石墨化介孔碳材料,该材料在超级电容器及锂离子电池电极等领域可能具有广阔的应用前景。