【摘 要】
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金属-有机笼状化合物（Metal-Organic Cages,MOCs）是由金属离子和有机配体通过配位自组装形成的具有纳米尺寸、离散的（零维）分子组装体。因其具有明确、可调的原子数量、空间构型、尺寸等特点,MOCs已被广泛应用于催化、气体储存与分离、传感等领域。然而,单一MOCs的密堆积结构会导致传质限制,MOCs的本征性能无法充分发挥,因此,选择合适的载体实现MOCs的空间高分散以构筑基于MOC
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金属-有机笼状化合物（Metal-Organic Cages,MOCs）是由金属离子和有机配体通过配位自组装形成的具有纳米尺寸、离散的（零维）分子组装体。因其具有明确、可调的原子数量、空间构型、尺寸等特点,MOCs已被广泛应用于催化、气体储存与分离、传感等领域。然而,单一MOCs的密堆积结构会导致传质限制,MOCs的本征性能无法充分发挥,因此,选择合适的载体实现MOCs的空间高分散以构筑基于MOCs的高性能功能化材料具有重要意义。本工作以联苯胺-吡啶甲醛形成的双臂二二齿有机配体与钴离子配位自助装形成的四面体MOCs:Co4（LBA）6（Cl O4）8（Co-LBA,LBA=[1,1’-联苯]-4,4’-二胺,N4,N4’-二（2-吡啶亚甲基））为构筑基元,以还原的氧化石墨烯（r GO）为载体,利用二者间的静电相互作用实现可控组装并衍生化,得到了两种基于MOCs功能化的r GO杂化材料,并系统研究了其在烯/炔烃选择性分离及催化氧还原反应性能,取得的主要研究成果如下:（1）设计合成了窗口尺寸（4?）处于乙炔（3.34?）和乙烯（4.18?）的动力学直径之间的MOCs:Co-LBA,进一步通过浸渍法将其分散到氧化石墨烯（GO）基底上,煅烧得到稳定的多级结构Co-LBA功能化石墨烯材料（Co-LBA@r GO）。在Co-LBA@r GO复合材料中,Co-LBA保持笼状结构且高度分散在石墨烯层间,使材料同时具有微孔和介孔两种分子扩散通道。在微孔对乙烯/乙炔分离选择性与多级扩散通道的协同作用下,Co-LBA@r GO展示出显著的选择性吸附乙炔能力,P/P0为0.5时乙炔与乙烯吸附量比达到12.5,具有潜在的烯/炔烃分离应用前景。（2）以Co-LBA为前驱体,利用前驱体与目标亚纳米团簇间组成结构的可传递性,成功制备了负载型Co亚纳米团簇催化剂Co-r GO。通过XRD、SEM、TEM、HADDF-STEM对其结构形貌进行表征,证实了亚纳米团簇催化剂Co-r GO的成功合成。通过LSV、CV等电化学探索了Co-r GO材料电催化氧还原反应性能,Co-r GO的半波电位为0.82V,转移电子数为3.84,接近四电子转移路径。Co-r GO材料还表现出良好的循环稳定性。
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