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超级电容器以其高功率密度、长循环寿命、快充放电速率及环境友好等优点被认为是最具应用潜力的绿色能量存储设备之一。然而,现行商品化超级电容器能量密度低、体积性能差、功率密度低、安全性有待提高等问题使其实际应用受限。因此,进行可实现商业化的高性能(高比能、高功率、长循环、安全可靠)超级电容器的研究开发极其重要。本文针对现行超级电容器的不足,对其核心组成部分:电极、集流体、电解液三方面分别进行了系统的研究,以开发高性能超级电容器。基于以上构想,本文的研究工作主要包括以下几方面:1.将商业化活性炭(AC)和导电添加剂(CB)与多元纳米碳材料(CNT和CNF)通过简单的湿法浆料制备工艺相结合,开展高性能活性炭/纳米碳新型三维纳米复合电极的制备研究。得益于CB、CNT、CNF交织形成的三维立体导电网络及其构建的多级孔分布结构协同效应的发挥,以及“颗粒混合交互效应”的作用,所制备的AC/CB/CNT/CNF(NCE-3)新型三维纳米复合电极表现出显著地优于传统AC电极的电化学性能:较高的组装密度(0.63 g cm-3)和比电容(104.9 F g-1,66.1 F cm-3),极好的倍率性能(80 A g-1时容量保持率为77.5%),较高的能量密度(23.5 Wh kg-1,29.6 Wh L-1)和功率密度(80.7 k W kg-1,101.7 k W L-1),以及优异的循环稳定性(在10 A g-1电流密度下,30000次循环后容量保持率高达91.4%)。2.本文提出一种创新性的原位包覆合成法,在制备还原氧化石墨烯(r GO)的同时将其与AC进行原位复合,制备AC@r GO复合材料,并采用简单的湿法浆料法制备工艺,将AC@r GO与CNF和CB相结合,开展高功率石墨烯基三维纳米复合电极的制备研究。CNF和r GO的引入,使得复合电极体系的导电模式由AC/CB的“点对点”模式改进为高效的三维“点-线-面”模式,伴随着CB、CNF和r GO的协同效应及交互作用,AC@r GO/CB/CNF纳米复合电极具备良好的三维导电网络和多级孔分布结构,以及更高的电极组装效率,从而实现较高的组装密度(0.63 g cm-3)及比电容(106.2 F g-1、66.9 F cm-3),优异的倍率性能(在80 A g-1时容量保持率为83.13%),较高的能量密度(21.1Wh kg-1、26.5 Wh L-1)和功率密度(84.7 k W kg-1、106.8 k W L-1),以及长循环寿命(在10 A g-1充放电15000个循环后容量保持率为91.25%)。3.采用简单的导电涂层浆料制备工艺以及便捷的导电涂层制备方法,将商业可用的多元纳米碳材料(Graphene、CNF、CNT、CB)用作混合导电涂层涂覆于刻蚀铝箔集流体表面,进行多元纳米碳混合导电涂层改性涂炭铝箔的制备研究。多元纳米碳材料特殊的结构形态和导电模式、与集流体界面牢固的结合,及其在长循环过程中对铝箔集流体的持久性保护,使得本文研发的多元纳米碳混合导电涂层涂炭铝箔表现出显著改善的界面粗糙度和接触面积、增强的界面结合力以及低界面阻抗,从而大幅提升电容器的功率性能及循环稳定性。其中,基于CB/CNT/CNF涂炭铝箔电容器的最大功率密度可达90.84k W kg-1,并且在最大功率密度时的能量密度也高达15.63 Wh kg-1,以10 A g-1电流密度进行20000次循环后的容量保持率及库伦效率分别高达90.82%和96.99%。4.将新型电解质盐(SBP-BF4)与具备优异电化学稳定性和高介电常数的溶剂(γ-GBL)相结合,进行新型高电压电解液的制备研究,研发出具备较宽电化学稳定窗口(8.3 V)、较高电导率(室温下为18.58 m S cm-1)及优异温度适应性的新型高电压电解液。将该电解液和NCE-3电极匹配,进行高比能超级电容器的研究。NCE-3电极优异的导电性和较高的组装密度与SBP-BF4/GBL的高耐电压窗口和较高电导率相结合,使得所开发的高比能超级电容器能够在3.2 V的高电压下稳定工作,并表现出优异的能量-功率特性及循环稳定性,其能量密度和功率密度分别高达37.73 Wh kg-1(47.54 Wh L-1)和52.08 k W kg-1(65.62 k W L-1),且在10 A g-1的电流密度下20000次充放电循环后,容量保持率达到71.31%,显著地优于现行商业化超级电容器产品技术。本文通过创新性的实验构想和全面系统的分析研究,开发出了兼具高能量密度、高功率密度、长循环寿命及高安全性的高性能超级电容器。本研究所采用材料的商业可获性,所提出的制备方法的便捷可行性,以及所开发新材料、新器件性能的优越性,使得本文提出的纳米碳/活性炭三维纳米复合电极制备法、石墨烯/活性炭复合材料原位包覆合成法、多元纳米碳混合导电涂层制备法,以及所制备的高性能活性炭/纳米碳三维纳米复合电极、高功率石墨烯基三维纳米复合电极,新型高电压电解液(SBP-BF4/GBL)及高比能超级电容器具备很好的商业化应用前景。此外,本文提出的新方法、新工艺、新材料可用于其他高性能储能设备(如锂离子电池、燃料电池、太阳能电池)的开发研究。