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2008年初铁基超导体的发现引起了人们极大的关注,掀起了又一轮高温超导研究的热潮。本论文介绍了我们在1111相铁基超导体的材料制备和超导物理研究方面的工作。
第一章介绍了各类超导材料的发展简史和研究现状,同时介绍了新型铁基超导体的发现历史和研究进展。第二章简要介绍了样品制备和材料物性表征过程中所用到的实验方法和实验仪器设备。
在第三章中,我们首先介绍了在这场铁基超导体的研究热潮之初我们所取得的巨大成绩。我们较早开展LaFeAsO0.89F0.11的压力下磁性质的研究,发现超导转变温度随压力线性上升,表明该体系的Tc有上升的空间。在此基础上,我们利用高温高压法结合稀土元素替代率先合成了多个系列F掺杂的超导转变温度超过50K的1111相铁基超导体,最高记录达到55K,并首次发现合成出多个系列无氟缺氧的1111相铁基超导体。然后详细介绍了LaFeAsO0.89F0.11、最高Tc～55K的SmFeAsO0.85以及CeFeAsO母相的磁性质的压力效应。LaFeAsO0.89F0.11的Tc随着压力的增加而增加,斜率为dTc/dP=+1.2K/GPa,说明该体系的Tc有继续提高的可能,为后来采用稀土替代结合高温高压法合成出50K以上的1111相铁基超导体的研究工作奠定了基础。高压合成的SmFeAsO0.85的Tc在高压下不断下降,压力系数高达dTc/dP=-2K/GPa,说明55K可能是1111相的最高超导临界温度。CeFeAsO母相的磁性质较为复杂,相关研究值得进一步开展。
第四章先介绍了利用常规的常压固态反应法合成了LaFeAsO1-xFx超导体,然后利用高温高压反应法制备了LaFeAsO1-xFx和LaFeAsO1-δ超导体,发现名义F含量为0.6的LaFeAsO1-xFx超导体的Tc最高,达到41K,但是样品质量较常压合成的要低些,存在一定的不均匀性。
在第五章中,我们研究了多种3d过渡族元素在Fe位掺杂的Pr(Fe,M)AsO的物性,发现只用Co和Ni的掺杂才能诱导出超导。对于Pr(Fe1-xCox)AsO,随着Co浓度的增加晶格常数c不断减小而a则略有增加,同时反铁磁相变逐渐被抑制,当掺杂浓度达到x=0.05时超导出现,并在x=0.10附近时超导转变温度达到最大值,再进一步掺入Co则Tc开始下降,最后变得不超导。对Pr(Fe1-xCox)AsO(x=0.075)在静水压下的磁化率实验表明其Tc随压力增加而增加,斜率达到dTc/dP=+0.83 K/GPa。对于Ni掺杂的Pr(Fe1-xNix)AsO,相关结果与Co掺杂时的比较相似,但是Ni的浓度为x=0.05时Tc就达到最大值,超导出现的区域也较窄。计算得到Ni掺杂浓度为x=0.05的上临界场为20.4T,远低于Co掺杂的最大值。对于其它过渡族元素掺杂,实验中未发现超导电性,结果比较复杂,有待深入研究。