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粘土矿物在地球表层风化壳和沉积岩中广泛分布,普遍具有比表面积大、吸附能力强等物理和化学特性。粘土矿物与流体间相互作用显著影响地质地球化学过程。粘土矿物中蒙脱石具有很强的阳离子交换能力,所以蒙脱石对重金属、有机污染物、核废料等吸附能力更加突出。同时地质条件下蒙脱石表面对CH4的吸附会显著影响油气分布,并进一步影响常规油气和非常规页岩气在蒙脱石纳米孔隙中的富集、运移过程。粘土矿物孔隙中C02动力学性质直接决定了地质封存C02的安全性。大量实验被用来研究粘土矿物与流体之间的相互作用,但目前实验手段在揭示蒙脱石不同纳米孔隙中流体的微观结构和动力学性质方面还有所欠缺,而分子模拟可以弥补实验缺陷。本文利用分子模拟研究了蒙脱石-含盐流体界面的相互作用,主要涉及了泥页岩在地质条件下常见的三种流体:含盐溶液,甲烷流体,CO2流体。研究表明:(1)K+,Mg2+,Ca2+,Ba2+不同阳离子与两层水化态钠基蒙脱石之间的阳离子交换与阳离子水化能力有关,阳离子交换量次序依次为Ba2+>Ca2+>K+>Mg2+,等电荷量的K+和Ca2+分别与蒙脱石发生阳离子交换时能量变化相近。(2)蒙脱石层间抑制阳离子的活动性质,Ba2+的阳离子交换最稳定,当阳离子交换达到动态平衡后,Ba2+在蒙脱石层间的扩散系数最小。蒙脱石纳米孔隙中甲烷流体的分布和运移也有明显差异。结果显示:(1)含水情况下,蒙脱石0.6nm层间孔隙中CH4吸附量很少,甲烷趋向于在端面孔隙中形成团簇。(2)而在较大的6 nm层间孔隙中蒙脱石表面吸附少量CH4,并且水含量增加会减少CH4的吸附量。(3)在外压力作用下甲烷的运移速度和甲烷含量密切相关,而蒙脱石不同表面之间甲烷流体运移速度的差异不明显。蒙脱石表面与CO2流体相互作用的研究表明:(1)两层水化态蒙脱石层间CO2的溶解量比颗粒间6nm孔隙中溶解量大,揭示了CO2在蒙脱石层间的溶解封存。(2)蒙脱石表面显著降低CO2流体的扩散性质,蒙脱石层间对C02流体扩散速度的抑制比端面明显,可以评估蒙脱石层间孔隙封存C02的有效性。通过本论文的研究,我们探究了盐离子、CH4/CO2流体在蒙脱石表面的微观结构和活动性质。这将有助于理解泥页岩油气藏中CH4在纳米孔隙中的吸附、富集和运移过程,同时可以更好地评估CO2的地质封存。