【摘 要】
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富氢气体中CO的优先氧化（CO-PROX）是纯化质子交换膜燃料电池（PEMFC）氢气燃料的最优途径之一。鉴于PEMFC在用于便携式移动电源和车载电源过程中会不可避免地受到颠簸,CO-PROX催化剂必须具有高抗震性。另外,CO和H2的氧化均为放热反应,床层温度升高会导致H2氧化加剧、选择性降低和“热点”产生、催化剂失活。以金属纤维/泡沫为骨架的结构化催化剂具有高通量低压降和优良的传质传热性能,可以有
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富氢气体中CO的优先氧化（CO-PROX）是纯化质子交换膜燃料电池（PEMFC）氢气燃料的最优途径之一。鉴于PEMFC在用于便携式移动电源和车载电源过程中会不可避免地受到颠簸,CO-PROX催化剂必须具有高抗震性。另外,CO和H2的氧化均为放热反应,床层温度升高会导致H2氧化加剧、选择性降低和“热点”产生、催化剂失活。以金属纤维/泡沫为骨架的结构化催化剂具有高通量低压降和优良的传质传热性能,可以有效解决上述问题。本文以Al-fiber为基质,通过水蒸气氧化法在其表面原位生长AlOOH纳米片,然后负载CuO-CeO2活性组分,得到CuO-CeO2/AlOOH/Al-fiber整体式催化剂并用于CO-PROX反应,实现了高活性和高抗震性。本文主要研究内容如下:对CuO-CeO2/AlOOH/Al-fiber整体式催化剂的制备条件和反应条件进行了优化,得出了催化剂的最佳制备条件:CuO/CeO2质量比为7/3、铜铈总负载量为8wt%、Cu-Ce共浸渍、AlOOH/Al-fiber经过100 oC焙烧、催化剂焙烧温度为350oC。最优催化剂在反应温度为140 oC、气时空速为12000 m L g-1 h-1、原料气组成为CO/O2/H2/N2（0.5/0.5/49.5/49.5）的反应条件下实现了100%的CO转化率和81%的选择性。经过120小时的稳定性测试,催化剂没有失活。通过表征研究了AlOOH/Al-fiber载体焙烧温度的影响,并与催化性能相关联。结果表明,经过高温（200-600 oC）焙烧的AlOOH/Al-fiber载体制备的催化剂,表面形貌发生改变,比表面积和孔径减小,活性组分的分散度降低。而未焙烧的AlOOH/Al-fiber载体制备的催化剂（即Cu-Ce-AlOOH-100）具有最低的活化能,最高的反应活性。Cu-Ce-AlOOH-100催化剂富含表面羟基,有利于促进活性组分CuO-CeO2的分散。XPS和H2-TPR结果表明,Cu-Ce-AlOOH-100催化剂在反应中产生了还原态的Cu+/Cu~0,且具有最强的Cu-Ce相互作用。另外,羟基还可以促进中间物种的生成,从而对反应路径产生影响。
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