锂离子电池具有高能量密度、低自放电率、长循环寿命与高开路电压等优势,在电动汽车、储能电网等新兴领域的应用急剧增加,相关技术亦经历了爆炸式发展。锂离子电池电极通常采用将活性材料和炭黑用聚合物粘结剂粘结的方式制备,因而粘结剂对电极的电化学性能有重要影响。然而,粘结剂的电子和离子导电性较差,会对电化学过程产生多种不利影响。无粘结剂电极可解决上述问题,但电极结构复杂。因此,研究开发新型粘结剂,在保证良好的电极稳定性的基础上,增加离子、电子导电性,十分必要。本文提出了一种新型多功能粘结剂制备电极,以替代传统粘结剂和无粘结剂制备电极。使用微量多功能自具微孔聚合物PIM-1粘结剂代替传统的PVDF粘结剂来形成机械稳定电极。1.由于PIM-1独特的微孔结构以及分子结构中的含螺环的刚性芳香族聚合物链,其应用于高比容量体系镍钴锰酸锂Li Ni0.8Co0.1Mn0.1O2（NCM811）体系电极时的质量分数（1%、0.5%、0.1%甚至0.05%）远低于PVDF的典型组成范围。在可逆容量、循环稳定性和倍率性能方面,与PVDF/NCM811电极相比,PIM-1/NCM811电极表现出更好的电化学性能。结果表明,1%PIM-1/NCM811电极的循环性能甚至优于10%PVDF/NCM811电极。PIM-1粘结剂除了可促进机械稳定性和电子/离子导电性外,还对锂离子溶剂化结构的调控和相应的电极-电解质界面结构的修饰起着关键作用。计算模拟表明,PIM-1粘结剂与锂离子的结合能力强于碳酸乙烯酯（EC）和碳酸二甲酯（DMC）电解质溶剂,其结果是,PIM-1在电极表面促进了去溶剂化的过程,从而使EC和DMC分子被逐出溶剂化结构,从而抑制了电解液溶剂的过度分解,抑制了电极-电解质界面（CEI）层的过度生长,促进了CEI层中富含无机成分的形成。因此,与PVDF/NCM811电极相比,PIM-1/NCM811电极表面形成了富含Li F的CEI层,有利于提高大电流密度下的循环稳定性和可逆容量。2.将PIM-1应用于其他高比容量正极材料磷酸铁锂Li Fe PO4（LFP）、镍钴锰酸锂Li Ni0.5Co0.2Mn0.3O2（NCM523）上,与PVDF相比,在可逆容量、循环稳定性和倍率性能方面,PIM-1/正极电极均表现出更好的电化学性能,验证了PIM-1的多功能性及普适性。3.将PIM-1应用于4.5V高压钴酸锂Li Co O2（LCO）体系,从电化学数据上来看,PIM-1粘结剂的使用使LCO正极材料具有更好的循环稳定性及倍率性能,尤其体现在1C以上大倍率时的容量保持。循环后的PIM-1/LCO电池具有更小的电荷转移电阻,且PIM-1/LCO电极离子扩散速率在高电流密度下比PVDF/LCO电极更快。这是因为PIM-1比表面积大、与导电炭黑结合能力更强的特点使其在极片内部分散更加均匀。结合模拟和实验结果,可以得出由于PIM-1对溶剂化的调控作用循环后的PIM-1/LCO极片表面生成了一层光滑牢固富含无机组分氟化锂（Li F）的CEI,从而使整个电极很好的承受了循环过程中反复脱锂/嵌锂导致的不均匀应力。富含无机组分的CEI减少了高压造成LCO的不可逆相变,最终极大的改善了长循环性能。另外,微量PIM-1即可发挥良好作用,这是高压LCO电极倍率性能大幅提升的又一原因。