【摘 要】
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锂离子电池（LIBs）自20世纪90年代实现商业化以来,由于其具有能量密度大、循环寿命长和无记忆效应等优点,已经被广泛地应用到便携式电子产品以及电动汽车等新兴领域。对更安全的锂离子电池日益增长的需求吸引了人们对固态电解质的关注。目前聚环氧乙烷（PEO）是研究最广的一类聚合物电解质基质,它比传统锂离子电池使用的聚烯烃隔膜具有更高的安全性,但室温下易结晶导致离子电导率低且制备过程中大多采用有机溶剂。本
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锂离子电池（LIBs）自20世纪90年代实现商业化以来,由于其具有能量密度大、循环寿命长和无记忆效应等优点,已经被广泛地应用到便携式电子产品以及电动汽车等新兴领域。对更安全的锂离子电池日益增长的需求吸引了人们对固态电解质的关注。目前聚环氧乙烷（PEO）是研究最广的一类聚合物电解质基质,它比传统锂离子电池使用的聚烯烃隔膜具有更高的安全性,但室温下易结晶导致离子电导率低且制备过程中大多采用有机溶剂。本文从分子设计的角度出发,采用原位聚合的方法制备了分子结构中含有EO结构且无溶剂的聚天门冬氨酸酯聚脲（简称聚脲,PAEPU）基全固态聚合物电解质,以及由聚丙烯（PP）无纺布增强的复合固态聚合物电解质。采用聚醚胺（ED2003）、马来酸二乙酯（DM）、异佛尔酮二异氰酸酯（IPDI）及异佛尔酮二异氰酸酯三聚体（tri-IPDI）为原料,双三氟甲烷磺酰亚胺锂（Li TFSI）为锂盐,通过调节IPDI与tri-IPDI的摩尔比和Li TFSI的质量分数,成功制备了一系列具有良好热稳定性和粘弹性的PAEPU基全固态聚合物电解质。该电解质在室温下不易结晶,且粘弹性赋予了电解质良好的离子电导率和界面接触性,以及一定的力学性能。重点研究了IPDI:tri-IPDI摩尔比为2:1,锂盐含量为15 wt%的全固态聚合物电解质的电化学性能,该电解质在温度为30℃、60℃和80℃时离子电导率分别为6.80×10-5 S/cm、2.77×10-4 S/cm和5.76×10-4 S/cm,电化学稳定窗口达5.18 V,并且与金属锂的界面稳定性良好;组成的Li//LFP半电池在0.05 C,60℃循环测试100圈后,容量保持率达89.27%;倍率测试的容量恢复率达97.70%。以IPDI:tri-IPDI摩尔比为2:1的PAEPU基全固态聚合物电解质为基体,廉价易得的PP无纺布作为骨架支撑材料,成功制备了具有热稳定性、尺寸稳定性,柔韧且力学性能良好的复合固态聚合物电解质。其中,采用克重为10 g/m~2的PP无纺布增强,锂盐含量为20 wt%的复合固态聚合物电解质(PAEPU/PP10-CPE@20)离子电导率最高;PAEPU/PP10-CPE@20的电化学稳定性最优,电化学窗口值为5.53 V;Li//PAEPU/PP10-CPE@20//Li Fe PO4半电池在0.05 C,60℃循环150圈后容量保持率达96.82%;倍率测试的容量恢复率达98.81%。
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