【摘 要】
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作为一种新型的半导体材料,钙钛矿材料在光电和发光方面都展现了极为优秀的性能。已报道的钙钛矿量子点的荧光量子产率最高已经接近100%,并且还显示出带隙可调、色纯度高、合成简单以及成本低廉等优势。但是钙钛矿材料对水、光和热都十分敏感,放置在大气环境下就会引起钙钛矿量子点光学性能的下降甚至荧光完全淬灭。因此解决钙钛矿材料的稳定性问题对于其应用有着极为重要的意义。本论文从提升有机/无机杂化钙钛矿量子点（P
【基金项目】
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National Natural Science Foundation of China （NSFC.51733004,51525303,21673106）； National Key R＆D Program of China（2017YFA0204903）； 111 Project and the Fundamental Res
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作为一种新型的半导体材料,钙钛矿材料在光电和发光方面都展现了极为优秀的性能。已报道的钙钛矿量子点的荧光量子产率最高已经接近100%,并且还显示出带隙可调、色纯度高、合成简单以及成本低廉等优势。但是钙钛矿材料对水、光和热都十分敏感,放置在大气环境下就会引起钙钛矿量子点光学性能的下降甚至荧光完全淬灭。因此解决钙钛矿材料的稳定性问题对于其应用有着极为重要的意义。本论文从提升有机/无机杂化钙钛矿量子点（PQD）的稳定性入手,设计并合成了一系列高稳定性的PQD。通过改变包覆物的种类或PQD的有机胺离子来调控PQD复合物的荧光寿命、非线性吸收、量子产率以及重吸收等光学性能,进一步将这些性能应用于多维度的荧光加密、非线性光学、白光发光二极管以及荧光太阳能聚光器等方面。论文主要包括以下五个部分:1.发展了一种一锅法反相乳液合成核-壳结构PQD/聚合物的新方法,成功制备了高稳定性且荧光寿命可调的的PQD/聚合物,并进一步探索了其在多维度数据加密中的应用。通过改变聚合物的种类可以实现对PQD/聚合物的荧光寿命的调节,PQD/PVDF的荧光寿命达到2342.0 ns,是目前报道的钙钛矿量子点中的最高值。PQD/聚合物表现出了尺寸小、水分散性好、色纯度高和在水中的稳定性高的优点。证明了所获得的钙钛矿量子点可以应用于多维度的信息加密。通过PQD/聚合物和未包裹的PQD水稳定性的不同,可以在空间维度上对数据和信息进行加密。通过PQD/聚合物荧光寿命的不同在时间维度上对数据和信息进行加密。同时我们也证明了将空间和时间维度结合后进行多维度数据加密的可能性。这是利用PQD的荧光寿命可调来进行时间维度数据加密的首次报道了。这类加密方法大大提高了数据安全性,并为钙钛矿在数据存储和信息加密中的应用带来了新方法。2.制备了新型的HA2MAx-1PbxBr3x+1/PVDF（x=2、3、4）薄膜,并研究了复合物薄膜的非线性光学性能。通过调节HA:MA的比例可以调控复合物薄膜的非线性光学性能。在155.5μJ的1064 nm激光下,HA2MAPb2Br7/PVDF相比于纯PVDF薄膜的非线性吸收性能提升了60%。同时,HA2MAPb2Br7/PVDF薄膜显示了极佳的透光性,有利于材料制备激光防护镜片。本工作证明,钙钛矿可以显著提升光学薄膜的非线性光学性能,为钙钛矿材料在非线性光学方向的应用提供了一种全新的思路。3.制备了具有高的稳定性和优秀光学性能的PEA2MAx-1PbxBr3x+1/PVDF（x=2、3、4）新型复合物薄膜,并进一步探索了在白光发光二极管（LED）方面的应用。研究了不同PEA:MA比例对复合物薄膜的光学性能的影响,通过优化PEA:MA比例,复合物薄膜的荧光量子产率达到了97.53%,这是绿光发射的钙钛矿高分子复合物的荧光量子产率的最高值。我们使用PEA2MA3Pb4Br13/PVDF薄膜制备了白光LED器件,研究了薄膜厚度和红色荧光粉的量对白光LED的色温的影响。优化后器件的色温为5511.35 K,色域为119.5%NTSC。4.研究了影响PEA2MA2Pb3Br10/PVDF薄膜重吸收作用强度的因素,并探索了复合物薄膜在荧光太阳能聚光器方向的应用。PEA2MA2Pb3Br10/PVDF表现出了高荧光量子产率、小的重吸收作用以及高的光、水稳定性等优异的性能。利用不同n值的准二维钙钛矿之间的能量漏斗以及瞬态Stark位移这两种效应减小了薄膜的重吸收作用。使用复合物薄膜制备的荧光太阳能聚光器的ηext达到5.1%,相比文献中报道的室温制备的最佳值(ηext=2.0%)有了明显提升。5.研究了APTES包覆MAPb Br3的制备与荧光性能,探讨了其荧光强度上提升的机理。荧光强度增强的主要原因是APTES末端氨基对MAPb Br3表面的铅离子缺陷位的钝化作用和APTES水解形成氧化硅的过程中形成的部分硅羟基钝化MAPb Br3表面的溴缺陷位。本研究为进一步提升氧化硅包裹的钙钛矿量子点的光学性能提供了思路。
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