【摘 要】
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市场上的伪造的钱币、软件、电影、药品、服装等商品不仅给消费者和著作人造成经济损失,而且给消费者的健康和生命带来潜在的风险。政府和版权持有者被迫增加开发防伪技术的投资,中国有90%以上的药品、15%以上的食品、95%以上的烟酒产品都使用了防伪技术。目前中国从事防伪标签公司超2000家,防伪行业从业人员20余万人,到2025年中国防伪市场规模将达到3500亿元。光致发光印刷是应用最广泛的防伪手段之一,
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市场上的伪造的钱币、软件、电影、药品、服装等商品不仅给消费者和著作人造成经济损失,而且给消费者的健康和生命带来潜在的风险。政府和版权持有者被迫增加开发防伪技术的投资,中国有90%以上的药品、15%以上的食品、95%以上的烟酒产品都使用了防伪技术。目前中国从事防伪标签公司超2000家,防伪行业从业人员20余万人,到2025年中国防伪市场规模将达到3500亿元。光致发光印刷是应用最广泛的防伪手段之一,几乎每个国家都在钞票上使用水印或荧光标签来阻止造假。然而,常见的荧光防伪材料在紫外,可见或红外光的激发下,被加密的防伪信息通常是可见的,这很容易被造假者仿造。因此,刺激响应型荧光材料将是理想的下一代防伪材料,并且刺激响应型荧光稀土配合物由于种类繁多、性能优异等特点,在刺激响应型荧光材料的大家族中脱颖而出。这类材料的荧光可以被外界环境调控,它将使得商品更加难以伪造,它将是高安全级别的防伪材料最有希望的候选者之一。本论文依据原位配位反应原理设计并合成了能够用于光学信息存储和防伪领域的刺激响应型荧光材料。全文总共分为以下五部分第一章:简要的阐述了刺激响应型荧光材料的研究背景,重点介绍了刺激响应型荧光材料的主要发光机理。简述了稀土配合物的发展历史,重点介绍了影响稀土配合物荧光主要因素以及提高稀土配合物性能的方案。第二章:制备了一种基于变价稀土Eu2+/Eu3+的智能刺激响应型纳米杂化材料,并且将此材料作为多维度存储器件使用可以实现时间维度上的防伪。在这种纳米杂化物中,Eu3+的荧光寿命表现出一种刺激响应,这是由于配位配体的能级可以被外部的酸碱环境进行调节。此外,通过简单的烧结过程,Eu3+在该体系中可以部分或全部原位还原为Eu2+,并且Eu2+显示出极短的荧光寿命。原位还原保证了Eu3+和Eu2+离子在纳米杂化材料中的均匀分布,以及变价Eu离子对激发光的同时响应。有趣的是,由于存在Eu2+→Eu3+的能量转移效应,Eu3+的荧光寿命进一步得到延长。这种纳米杂化材料具有丰富的发光特性,包括Eu2+的短寿命荧光、Eu2+→Eu3+的能量传递过程以及Eu3+的长荧光寿命对酸性或碱性蒸汽的刺激响应性能,从而产生了有趣的时间维度的存储和加密性能。因此,我们相信本研究将为未来多层次、多维度的光存储与加密材料的发展指明了一个新的方向。第三章:无机钙钛矿量子点（QDs）在发光材料领域引起了极大的科学关注,但由于高度动态的封端配体容易缺失导致其稳定性较差,极大的限制了其应用。在这项工作中,我们使用稀土配合物通过配体交换反应来修饰并封端钙钛矿量子点,从而实现了钙钛矿的功能化,同时大大提高了钙钛矿量子点的稳定性。DFT计算结果表明,稀土配合物对量子点的吸附能远高于传统配体,为其稳定性提高的原因提供了热力学基础。此外,稀土配合物修饰的钙钛矿量子点表现出特有的双重刺激响应性能,包括归因于钙钛矿量子点的温度响应和稀土配合物的p H响应。优良的性质可以使其用作多重刺激响应型光学信息存储和防伪材料,该材料的使用能够增强被加密信息的安全性。这项研究不仅为合成高稳定性钙钛矿提供了新策略,而且为钙钛矿的功能化提供了一种新途径。第四章:将1DN钙钛矿原位生长在稀土MOF的一维孔道中,通过XRD小角度衍射精修结果确定了一维钙钛矿在MOF孔道中的有序填充结构。MOF的一维孔道为一维钙钛矿提供了必须的配位环境,极大的增强了其稳定性。用同步辐射证明了钙钛矿和稀土MOF之间的结构上连接方式为Cl桥键,荧光光谱显示存在钙钛矿到稀土离子的能量传递过程,这极大的增强了稀土离子的荧光和寿命。结合DFT计算结果讨论了该材料的能带结构和发光机理。这项研究不仅为合成低维度钙钛矿提供了新策略,而且为将来开发时间维度光学信息存储和防伪材料提供了一条途径。第五章:总结与展望
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