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海洋溶解有机质(DOM,Dissolved organic matter)作为全球海洋中储量最大的还原性碳库(662–700 Pg C),与大气中二氧化碳的碳储量(约750 Pg C)相当,因此,海洋DOM的微弱变化将对全球碳循环的格局产生重要影响。此外,DOM还能作为细菌呼吸作用的底物、保护浮游生物免受紫外线的伤害、通过降低海表透光率抑制光合作用速率,以及转移与传输污染物等,因此,深入研究海洋中DOM的碳动态及其组成特征对理解海洋生物地球化学过程具有重要意义。南大洋是一个强碳汇,每年吸收的大气CO2量约占全球海洋总量的40%。南极大陆周边的海洋水域环境具有动态变化且高度异质性的特征,主要表现为:海冰覆盖、光照、水团和营养物质的时空变化特征。在过去的几十年里,西南极半岛显著的气候变暖不仅对区域生态系统、生物地球化学循环和水文特征产生影响,而且还通过调节海洋DOM的变化,对全球碳循环产生影响。研究表明,在季节性海冰覆盖的海域,海冰融化是海洋表层海水中营养物质和DOM的主要来源。据估算,南大洋每年通过海冰融化向海水中输入的有机碳通量约为8 Tg,是表层海水新鲜、活性有机质的主要来源。此外,快速的气候变暖对南大洋的海洋生物如纽鳃樽、磷虾、浮游植物和微生物等产生了重要影响,而浮游植物的生产有助于新鲜溶解有机碳(DOC)和颗粒有机碳(POC)在表层海洋的积累,也会对南极宏生物(如:纽鳃樽)产生影响,而这些因素的变化将会引起海水中DOM的浓度、组分及生物可利用性发生改变,进而对南大洋海水DOM的生物地球化学循环产生影响。然而,到目前为止,针对南极边缘海域海水中碳动态的报道多为单航次、低时空分辨率的研究,且极少探究海水有机碳动态对气候快速变化响应的时空差异(东、西南极响应差异及夏季与秋冬季差异)及其调控机制。本研究在南大洋多个海域(普里兹湾:2017-2018航次和2018航次;南设得兰群岛:2018航次、2019航次和2020航次;南极半岛-南奥克尼群岛-南乔治亚岛断面:2018航次和2020航次)开展海水样品采集,利用总有机碳分析仪,紫外-可见光光谱仪,荧光光谱仪以及傅里叶变换离子回旋共振质谱仪等多种分析技术,在有机碳含量、光学特性及分子组成水平上揭示南大洋海水DOM的化学特征,及其对气候变化的响应差异和影响因素。论文得到如下主要研究成果:(1)东南极-普里兹湾:普里兹湾附近海域受海冰季节性消融影响极大。本研究在2017-2018航次(融冰期后)和2018航次(融冰期)采样期间,分别收集了东南极普里兹湾附近海域的表层海水。对比两航次的研究结果发现,2018航次表层海水DOC浓度是2017-2018航次的2.3倍,而a350值(反映有色溶解有机物CDOM的浓度高低)与DOC浓度的趋势相反。论文采用三维荧光光谱结合平行因子分析(EEM-PARAFAC)的方法,分别对两航次的DOM荧光数据进行组分分析,共鉴定出5种不同的荧光组分。此外,两航次海洋DOM的光学、傅里叶变换离子回旋共振质谱特征以及荧光组分均存在显著差异,具体表现为:融冰期后的DOM的平均分子量更大、芳香族化合物和类腐殖酸组分含量更高,而融冰期的DOM含有相对更高的新鲜、生物可利用的类蛋白质组分。东南极-普里兹湾的数据表明,海冰融化是驱动东南极普里兹湾海水DOM生物地球化学循环的重要因素。(2)西南极-南设得兰群岛:西南极半岛是全球气候变暖速度最快的区域之一,尤其是受气候变暖影响巨大的南设得兰群岛周边海域。本研究采集了南设得兰群岛周边海域三个航次(2018航次、2019航次和2020航次)的表层海水样品。研究发现,2018航次、2019航次和2020航次表层海水DOC的平均浓度呈不断增加的年际变化趋势。具体情况是:2018航次表层海水样品的DOC浓度、BIX值、β/α值和生物活性化合物比例最低,而a350值、SUVA254值、HIX值和AImod值最高,表明微生物可能将富含类蛋白质的生物活性DOM组分转化为惰性的类腐殖质组分。此外,DOC浓度的空间分布特征与a350值的趋势相反,可能是由于微生物分解生物活性的DOC,而产生CDOM所致。其次,在2019航次样品中,DOC浓度的空间分布特征与a350值解耦合,而初级生产力可能是该航次海水DOC浓度增加的主要贡献者。最后,2020航次表层海水样品的DOC浓度、BIX值、β/α值和生物活性化合物比例最高,而a350值、SUVA254值、HIX值和AImod值较低;海水中DOM的特征可能是因为采样期间,南极纽鳃樽勃发,溶出了大量新鲜、高生物活性的DOM所致。此外,DOC浓度的空间分布特征与a350值的趋势一致,二者可能均是由纽鳃樽溶出DOM的空间分布不均造成的。这些表明纽鳃樽、叶绿素和微生物活性可能是导致南设得兰群岛表层海水DOM浓度和组分特征产生年际变化的主要调控因素,在气候变暖的背景下,海洋生物是调控南极半岛海水DOM发生快速且剧烈变化的主要因素。(3)南极秋冬季航次:南大洋秋冬季节由于采样条件的限制,因此对其研究相对匮乏。通过对南极秋冬季节五个航次(2020-48.1航次、2020-SOI航次、2020-48.2航次、2020-48.3航次和2018-FRH航次)海水DOC浓度、光谱以及高分辨率质谱数据的结果进行对比分析,发现南极半岛经南奥克尼群岛至南乔治亚岛海域海水DOM浓度及组分呈明显的空间变化趋势。具体来说,2020-48.1航次表层海水中DOC浓度、BIX和β/α值及生物活性化合物比例均较低,但a350、SUVA254、HIX和AImod值均较高,表明微生物降解浮游植物来源的DOM生成CDOM。此外,2020-SOI航次海水DOC浓度、BIX和β/α值、生物活性化合物比例最高,但a350、SUVA254、HIX和AImod值较低,再结合该航次海水采样期间纽鳃樽勃发,表明纽鳃樽溶出DOM是2020-SOI航次海水DOM的主要调控因素。最后,初级生产力可能调控了南奥克尼群岛和南乔治亚群岛海水DOC浓度的空间变化。与南设得兰群岛三航次年际变化类似,南大洋冬季航次的研究也表明,微生物活动、纽鳃樽丰度和初级生产力是驱动南极秋冬季海洋DOM生物地球化学的重要因素。在西南极海域,夏季和秋冬季节海水DOM的时空变化均受采样时期的生境条件影响。