【摘 要】
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基于能源回收的发展需求,污水处理的模式从“以能消能”转变为能源回收、能耗自给。其中,甲烷作为一种可以从废弃有机物和废水中可持续回收的清洁能源和高效燃料,具有很高的工业利用价值。然而,传统厌氧消化产甲烷技术存在反应速率慢、周期长、调控难等问题。微生物电解作用的引入使系统更加稳定可控,在有机物去除和甲烷回收方面具有优势。反应过程中,电极不仅是电子传递的介质,还可以作为微生物的载体。前期研究发现,与电极
【基金项目】
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国家自然科学基金项目“电极电子传递促进污泥厌氧代谢系统慢生菌功能强化研究”（项目编号51778607）；
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基于能源回收的发展需求,污水处理的模式从“以能消能”转变为能源回收、能耗自给。其中,甲烷作为一种可以从废弃有机物和废水中可持续回收的清洁能源和高效燃料,具有很高的工业利用价值。然而,传统厌氧消化产甲烷技术存在反应速率慢、周期长、调控难等问题。微生物电解作用的引入使系统更加稳定可控,在有机物去除和甲烷回收方面具有优势。反应过程中,电极不仅是电子传递的介质,还可以作为微生物的载体。前期研究发现,与电极的电化学作用相比,甲烷产量的提高更依赖于电极上生物膜的作用。然而,电极空间分布对工艺内流态和传质产生的影响,进而对功能微生物生长分布的作用,尚未得到充分的研究。目前,大量报道仅集中在实验室阶段,研究特定构型中单因素对反应器效能的提升。而在实际应用领域,研究反应器内电极排布与流体状态改变具有更大的意义。本文针对电极材料选择、电极尺寸和排布优化、外加电压调控机制等问题开展研究,并采用流体动力学分析手段,得到一种以实际应用为目的的反应器优化设计策略。构建升流式生物电化学产甲烷反应器,比较了三种金属材料（不锈钢网、镍网和铜网）作为生物阴极的反应器效能。结果表明,镍网阴极反应器的COD去除率分别为不锈钢网阴极反应器和铜网阴极反应器的1.12倍和1.34倍,该反应器的甲烷生成速率较其他两种反应器也分别提升了45%和148%。因此,镍网为最适合本研究的阴极材料。通过探讨电极位置对有机物去除率、产甲烷效能、电化学效能及微生物群落结构的影响,得出阴极置于阳极下方的反应器更有利于具有电化学活性的菌属的富集,产生的电流更高;阳极置于阴极下方的反应器更利于产甲烷菌的富集,甲烷产量较高。电极置于反应器下部且阳极碳刷在阴极镍网下方的构型具有最大的产甲烷效能,外加电压0.8 V、HRT为36 h时的甲烷生成速率、甲烷产率和COD去除率分别为0.306 m~3 CH4/m~3/day、0.222 m~3 CH4/kg COD和92.1%。为了充分利用反应器空间,进一步对反应器阴极空间分布进行优化,以阴极空间占比（阴极表面积与反应区体积之比）作为指标,设置三种不同的阴极配置方法（阴极空间占比为:0.67 cm~2/cm~3、1.33 cm~2/cm~3和2cm~2/cm~3）。研究不同阴极空间占比对反应器内有机物转化甲烷的效能（有机物去除率、甲烷生成情况）的影响,并辅助反应器流体动力学特性研究及流态分析。结果表明,将阴极空间占比分别提高到1.33 cm~2/cm~3和2 cm~2/cm~3,可获得较好的流态,平均停留时间分别为理论水力停留时间的1.336倍和1.363倍。镍网的堆积结构有利于延长污染物的接触时间,提高传质效果。考虑有机物转化、甲烷回收、电子生成和材料消耗,优化得到阴极空间占比为1.33 cm~2/cm~3。该结构在HRT为24 h时,COD去除率为93.2%,甲烷生成速率为0.332 m~3 CH4/m~3/day。此外,对RTD实验的过程进行数值模拟,可视化的同时验证了本文中基于一些假设和简化而构建的反应器实体模型（尤其是电极实体模型）和计算求解方法是可行的。在阴极空间占比为1.33 cm~2/cm~3的反应器构型基础上,充分利用反应器内空间,通过增加阳极碳刷结构的方式进一步优化电极的空间分布,基于构建的反应器实体模型和方法,确定了最优反应器构型为从下到上依次为阳极-阴极-阳极-阴极的交叉排布方式。解析外加电压促进产甲烷过程的作用机制,采用优化后的交叉排布构型,比较四种反应器（双电极模块反应器、上方电极模块反应器、下方电极模块反应器和导电载体模块反应器）的效能、生物膜的微生物群落结构差异、以及生物膜与悬浮微生物的共享OTU。结果表明,外加电压可以促进反应器的产甲烷过程,得到最大的COD去除率、甲烷生成速率和甲烷产率分别为96.7%,0.434±0.018 m~3CH4/m~3/day和0.215±0.008 m~3 CH4/kg COD。产甲烷能力（甲烷生成速率和甲烷产率）分别为导电载体模块反应器的1.76倍和1.69倍。所有反应器内均富集了产酸发酵细菌、电化学活性菌和产甲烷菌的功能菌群。在外加电压作用下,下方电极模块反应器比上方电极模块反应器在利用有机物产甲烷方面更具有优势,上方电极模块的电化学作用高于下方电极模块。电极模块表面的微生物多样性小于导电载体表面,电极与悬浮溶液的共享网络节点减少,阴极上富集更多的Methanobacterium,上部阳极富集更多的Desulfovibrio。电极模块反应器较导电载体模块反应器,增加了阴极析氢产甲烷的途径,但库仑效率和电化学贡献率低,电化学的直接作用较小,外加电压的作用更倾向于体系内富集更多的以Methanocorpusculum为主的嗜氢型产甲烷菌。本课题研究了电极分布对反应器流态及电极生物膜的影响和内在关联,优化设计出了一种升流式生物电化学产甲烷反应器,建立并验证了可用于数值模拟的反应器实体模型。这种基于流体动力学特性的电极位置及构型的优化设计将为实际应用提供理论指导。
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