杂原子掺杂碳材料由于其具有成本低,催化活性高,选择性好,以及稳定性高的特点成为最有希望替代贵金属Pt的一类催化剂,它在燃料电池中具有较为广阔的应用前景。目前制备杂原子掺杂碳材料的方法主要有化学气相沉积法(CVD),模板法,高温处理法和水热法,但是这些方法需要特定的实验条件和复杂的前后处理过程。开发一种快速,经济,高效的杂原子掺杂碳材料制备方法,对非贵金属中杂原子掺杂碳材料的研究具有相当重要的意义。火焰合成法作为一种简单、快速的制备方法,逐渐被应用于杂原子掺杂碳材料的制备中。并且制备得到的掺杂碳材料应用于燃料电池阴极氧还原反应(ORR)中表现出较好的催化活性。因此,采用火焰法研究开发杂原子掺杂碳材料对于燃料电池的商业化发展具有重要意义。本论文以制备成本低、催化活性高、选择性以及稳定性好的催化剂为主要目标,采用简单的火焰合成法,利用杂原子掺杂碳材料自身的优势,从前体选择和碳化条件的优化,成功制备得到氮、硼共掺杂碳材料(NBC,N-B-C)和氮磷、共掺杂碳材料(N-P-C)并用作碱性条件下的ORR反应催化剂。主要研究内容分为以下三个部分:第一部分吡咯为原料火焰法制备氮、硼共掺杂碳材料及其氧还原性能研究本部分以吡咯作为氮源,丙酮作为碳源,通过简单的火焰合成法制备得到氮掺杂碳材料,然后以一定比例与硼酸复合,制备得到氮、硼共掺杂碳材料(NBC)。ORR电催化活性测试结果表明,30 000 s计时电流测试后,电流保持率为86.0%,1000圈循环测试后,半波电位仅负移3.1 m V,表现出较好的稳定性,抗甲醇测试结果表明具有较强的甲醇耐受性。NBC高的ORR性能可能归因于氮原子与硼原子之间强的协同作用。XPS表征显示NBC中氮元素与硼元素的含量分别达到了2.85 at%和9.53 at%,说明该方法可以成功制备得到杂原子共掺杂碳材料。第二部分乙腈为原料火焰法制备氮、硼共掺杂碳材料及其氧还原性能研究基于上一部分的研究内容,以乙腈作为氮源,对前体比例,碳化温度以及碳化时间三个方面进行了调控。在制备的所有样品中,碳化温度为1000℃,碳化时间为3h,乙腈/丙酮前体比为1:1条件下制备得到的N-B-C催化剂在氧还原反应中具有最佳的催化活性,半波电位与Pt/C相差49 m V,并且具有良好的稳定性及抗甲醇中毒能力,氧还原反应的电子转移数为3.9,具有较快的ORR反应动力学。第三部分火焰法制备氮、磷共掺杂碳材料及其氧还原性能研究本部分在前两部分的基础上,通过掺杂原子的改变以及制备工艺的优化,成功制备得到氮、磷共掺杂碳材料(N-P-C)。电化学测试表明,与Pt/C相比,制备的N-P-C催化剂在ORR中具有良好的抗甲醇中毒能力,并且具有较高的电流保持率,达到92.6%,展现出优异的稳定性。旋转环盘电极测试(RRDE)结果表明,电子转移数为3.53,说明N-P-C在碱性介质中催化ORR主要发生4电子反应过程。BET测试结果表明N-P-C催化剂具有分级多孔结构,XPS表征显示NBC中氮元素与磷元素的含量分别达到了1.68 at%和1.98 at%,说明火焰合成法可以成功实现杂原子的掺杂。N与P之间良好的协同作用,可以促进催化剂ORR活性的提高。