【摘 要】
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纳米金在催化、生物分子检测和标记等领域具有广泛的应用。大量研究工作致力于合成不同尺寸和形貌的金纳米颗粒。值得注意的是,纳米金的性质虽然在很大程度上取决于其尺寸和形貌,但是也受到表面态的控制。在制备过程中由于与其它材料复合或与配体结合等方法引入纳米金表面的官能团对其在催化和生物应用等方面的性能具有很大的影响。由于纳米金在催化醇氧化时不会产生CO中毒作用,所以具有作为醇氧化催化剂的潜力。但是与铂相比,
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纳米金在催化、生物分子检测和标记等领域具有广泛的应用。大量研究工作致力于合成不同尺寸和形貌的金纳米颗粒。值得注意的是,纳米金的性质虽然在很大程度上取决于其尺寸和形貌,但是也受到表面态的控制。在制备过程中由于与其它材料复合或与配体结合等方法引入纳米金表面的官能团对其在催化和生物应用等方面的性能具有很大的影响。由于纳米金在催化醇氧化时不会产生CO中毒作用,所以具有作为醇氧化催化剂的潜力。但是与铂相比,金在醇氧化中的催化活性较低。除此之外,纳米金还具有很强的生物相容性、低毒性和抗菌性,金纳米簇已经被广泛应用于多种生物分子检测,其能够特异性结合生物分子的特性还具有广泛的应用空间。为了进一步拓宽纳米金的使用范围,本文主要通过利用Au-S键将不同的官能基团连接到纳米金表面以及调控纳米金的形貌,改进了它催化乙醇氧化和抑制酪氨酸酶的性能。具体内容如下:1.利用过氧化氢溶液还原出仙人球状金颗粒,并通过Au-S键在其表面覆盖一层巯基碳量子点（SCDs）。当将SCDs-Au复合材料用作乙醇氧化反应的阳极电催化剂时,在1.0 M KOH和1.0 M乙醇的电解液中进行CV测试（扫描速率为20 mV·s-1）,在0.19 V（vs.SCE）时阳极峰电流密度为23.23 mA·cm-2（相应的质量活度为102.65 mA·mg-1）。该阳极峰电流密度是未修饰SCDs的Au的扫描速率的4.4倍。SCDs-Au较高的催化活性归因于壳状SCDs导致的较高的乙醇吸附能力。根据吸附实验,计算出SCDs-Au的乙醇吸附能力是未经修饰SCDs的Au的2.8倍。同时,SCDs的添加改善了 Au的电催化稳定性。这种表面改性方法有望应用于其它催化剂设计工艺中。2.在60℃的温度下,使用对硝基苯胺作为还原剂,通过简单沉淀的方法成功地合成了片层形貌的二维金纳米片（2D-Au）。该2D-Au作为乙醇氧化反应的催化剂时,在1.0 M KOH和1.0 M乙醇的电解液中以20 mV·s-1的扫描速率扫描,在0.18 V（vs.SCE）时阳极峰电流密度为13.20 mA·cm-2,约为使用H2O2还原得到的金颗粒作为催化剂时测得的阳极峰电流密度的2.5倍。而且稳定性测试后,2D-Au的峰值电流密度降低到原来的0.76倍,而Au颗粒的峰值电流密度降低到原来的0.62倍。表明2D-Au的稳定性也优于颗粒金。3.酪氨酸酶抑制剂具有限制酪氨酸酶的活性的作用,能够减缓甚至治疗由于黑色素的过度沉积而引起的皮肤病。然而,传统的酪氨酸酶抑制剂的严重副作用和缺乏靶向性极大地阻碍了它们的应用。在这里,使用半胱氨酸作为还原剂和表面保护配体设计并合成了直径为2.8 nm的半胱氨酸残基保护的金纳米簇（Au NCs）。这样的Au NCs对黑素瘤细胞表现出良好的生物相容性和无毒作用。值得注意的是,Au NCs通过与酪氨酸酶活性中心的铜离子结合,可逆地抑制了酪氨酸酶活性。Au NCs的IC50和Ki分别为6.07 μM和16.63 μM,远低于曲酸。Au NCs的抑制机制表明Au NCs是可逆的竞争性酪氨酸酶抑制剂。
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